REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S FEMTOSEKUNDNIM LASERSKIM FREKVENTNIM

Transcription

1 SVEUČILIŠTE U ZAGREBU PRIRODOSLOVNO-MATEMATIČKI FAKULTET FIZIČKI ODSJEK DAMIR AUMILER REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S FEMTOSEKUNDNIM LASERSKIM FREKVENTNIM ČEŠLJEM DISERTACIJA ZAGREB, 2006.

2 Sveučilište u Zagrebu Prirodoslovno-matematički fakultet Poslijediplomski studij prirodnih znanosti Fizika DAMIR AUMILER REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S FEMTOSEKUNDNIM LASERSKIM FREKVENTNIM ČEŠLJEM DISERTACIJA predloˇzena Fizičkom odsjeku Prirodoslovno-matematičkog fakulteta Sveučilišta u Zagrebu radi stjecanja akademskog stupnja doktora prirodnih znanosti (fizika) ZAGREB, 2006.

3 Disertacija je u potpunosti izradena na Institutu za fiziku u Zagrebu, u Laboratoriju za femtosekundnu lasersku spektroskopiju, u sklopu rada na projektu Femtosekundna laserska spektroskopija i ultrahladne molekule. Mentor: dr. sc. Goran Pichler, znanstveni savjetnik Institut za fiziku Povjerenstvo za ocjenu disertacije: dr. sc. Damir Veža, redovni profesor Prirodoslovno-matematički fakultet, Fizički odsjek dr. sc. Goran Pichler, znanstveni savjetnik Institut za fiziku dr. sc. Hrvoje Buljan, docent Prirodoslovno-matematički fakultet, Fizički odsjek Disertacija sadrži: 88 stranica 34 slike 71 bibliografsku jedinicu 3 objavljena znanstvena rada u Dodatku Ključne riječi: femtosekundni puls niz pulseva (pulse train) optički frekventni češalj (optical frequency comb) koherentna akumulacija optičko pumpanje konusna emisija samofokusiranje (self-focusing) samofazno moduliranje (self-phase modulation) rubidij cezij

4 Zahvale Zahvaljujem mentoru dr. Goranu Pichleru na velikoj podršci i slobodi u znanstvenom radu. Bez njegove vizije i neiscrpne energije ovaj rad nikada ne bi zaživio. Dr. Ticijani Ban zahvaljujem na nesebičnoj pomoći u radu, savjetima, prenešenom znanstvenom iskustvu te na svim mnogobrojnim diskusijama. Dipl. inž. Nataši Vujičić, dipl. inž. Silviju Vdoviću i dr. Hrvoju Skenderoviću zahvaljujem na spremnosti i volji da pomognu u bilo kojem trenutku. Raditi u takvoj grupi uistinu je zabavno. Na kraju, hvala Maji i mojim roditeljima jer su mi podrška u svemu što radim.

5 Sadrˇzaj 1. Uvod 1 2. Teorijske osnove Fizikalne karakteristike femtosekundnih laserskih pulseva Kompleksna reprezentacija električnog polja Energija pulsa Trajanje i spektralna širina pulsa Optički frekventni češalj Sprezanje modova Niz pulseva i frekventni češalj Kvantno-mehanički opis atoma pomoću matrice gustoće Optičko pumpanje rubidijevih hiperfinih nivoa femtosekundnim laserskim frekventnim češljem Uvod Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa Rubidijev atom Model interakcije Doppler-prošireni atomski prijelazi Pobuda Rb D 1 5S 1/2 5P 1/2 rezonantne linije na 795 nm Pobuda Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije na 780 nm Eksperiment Femtosekundni laserski sistem Rubidijeva kiveta Diodni laser s vanjskim rezonatorom Apsorpcijski spektar Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije Teorijsko simuliranje apsorpcijskog spektra Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije Rezultati Usporedba eksperimentalnih i teorijskih apsorpcijskih spektara Ovisnost o snazi i valnoj duljini femtosekundnog lasera Utjecaj magnetskog polja Zaključak i perspektive

6 Sadržaj 4. Konusna emisija u gustoj cezijevoj pari Uvod Eksperiment Rezultati Zaključak Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 56 Velocity selective optical pumping of Rb hyperfine lines induced by a train of femtosecond pulses, Phys. Rev. Lett. 95, (2005) Mapping of the optical frequency comb to the atom-velocity comb, Phys. Rev. A 73, (2006) Femtosecond laser-induced cone emission in dense cesium vapor, Phys. Rev. A 71, (2005) Popis slika 77 Bibliografija 79 Saˇzetak 82 Summary 84 Popis objavljenih znanstvenih radova 86 Životopis 88

7 1. Uvod Femtosekundni laserski sistemi pronašli su u posljednja dva desetljeća izrazito širok spektar primjene u području laserske spektroskopije [1, 2]. Upotreba ultrakratkih laserskih pulseva pružila je uvid u odvijanje različitih fundamentalnih procesa i medudjelovanja u atomima i molekulama na vremenskoj skali manjoj od 1 ps, što je polazište za razumijevanje velikog broja makroskopskih procesa ne samo u fizici, nego i u kemiji i biologiji 1. Uz vrlo visoku vremensku razlučivost, važnost femtosekundnih lasera leži i u mogućnosti postizanja ekstremno visokih snaga laserskih pulseva, čime se područje njihove primjene proširilo na čitav spektar nelinearnih pojava koje se zbivaju pri interakciji svjetlosti i materije. Tema ovoga rada dotiče se oba navedena temeljna principa primjene femtosekundnih lasera u modernoj laserskoj spektroskopiji. Tema rezonantne interakcije atoma i molekula s femtosekundnim (fs) laserskim pulsevima u ovom će radu biti obradena u sklopu dvije osnovne cjeline. U prvom će dijelu rada (3. poglavlje) biti razmotrena rezonantna interakcija femtosekundnih pulseva s rijetkom parom rubidijevih atoma (para Rb atoma na sobnoj temperaturi koncentracije Rb atoma reda veličine cm 3 ). U tim je uvjetima vremenski odziv Rb atoma definiran vremenima života atomskih nivoa i vremenima života koherencija atomskih nivoa, koja su reda veličine nekoliko desetaka nanosekundi. Ta su vremena duža od vremena izmedu dva uzastopna fs pulsa pobudnog lasera. Kao rezultat, Rb atomi ne medudjeluju sa spektrom pojedinog pulsa već sa spektrom niza pulseva koji se obično naziva optički frekventni češalj (optical frequency comb). Priroda rezonantne interakcije frekventnog češlja i Rb atoma bit će ekperimentalno razmotrena tehnikom modificirane direktne spektroskopije frekventnim češljem (direct frequency comb spectroscopy) koja se bazira na pobudi atoma nizom femtosekundnih puseva i simultanom mjerenju naseljenosti pojedinih hiperfinih atomskih nivoa probnim (kontinuiranim) laserom. Uz eksperimentalne će rezultate biti izložen i detaljan teorijski model interakcije temeljen na kvantnomehaničkom opisu sistema pomoću matrice gustoće. U drugom je dijelu rada (4. poglavlje) medij koji se pobuduje femtosekundnim laserom cezijeva para. Gusta para cezija velike optičke debljine karakterizirana je gustoćama Cs atoma reda cm 3 pa je u njoj učestalost atomskih sudara vrlo velika. Interakcija medija s nizom laserskih pulseva stoga se može promatrati puls po puls (vremenski odziv medija je brz pa se medij relaksira u početno stanje u vremenu izmedu dva uzastopna pulsa). No u uvjetima velike gustoće pare i sam medij utječe na pulseve koji se njime prostiru. Kao rezultat interakcije s medijem, dolazi do bitnih promjena prostorne i vremenske (spektralne) karakteristike g. A. H. Zewail dobio je Nobelovu nagradu za kemiju jer je pokazao da je moguće pomoću ultrabrze laserske tehnike vidjeti kako se atomi u molekuli gibaju za vrijeme kemijskih reakcija [3]. 1

8 Uvod 2 femtosekundnih pulseva. Bit će prikazani rezultati opažanja konusne emisije koja nastaje kada se snažan snop femtosekundnog lasera prostire kroz gustu cezijevu paru. Fenomen konusne emisije usko je povezan s efektom samofokusiranja laserskog snopa pa će eksperimentalni rezultati biti diskutirani u kontekstu nelinearne interakcije femtosekundnih pulseva s cezijevom parom. Poglavlje 2. je uvodno poglavlje ovoga rada. U njemu se uvode osnovne fizikalne veličine kojima se karakteriziraju femtosekundni pulsevi, kao i opis električnog polja ultrakratkog laserskog pulsa pomoću kompleksne anvelope (ovojnice) pulsa. Takoder će ukratko biti izložen kvantno-mehanički opis atoma pomoću matrice gustoće koji je osnova za opis rezonantne interakcije niza femtosekundnih pulseva s atomima u okviru ovoga rada.

9 2. Teorijske osnove 2.1. Fizikalne karakteristike femtosekundnih laserskih pulseva [4] Elektromagnetski valovi u potpunosti se mogu opisati vremenski i prostorno ovisnim električnim poljem. U okviru poluklasičnog pristupa, propagacija električnog polja i njegova interakcija s materijom opisana je Maxwellovim jednadžbama, pri čemu je odziv materijala uključen preko makroskopske polarizacije. U ovome će poglavlju biti uvedene veličine pogodne za kvantitativan opis ultrakratkih laserskih pulseva, kao i fizikalno mjerljive veličine koje se mogu direktno povezati s električnim poljem. Za fizikalne probleme koji se tiču propagacije ultrakratkih elektromagnetskih pulseva vrlo je pogodna kompleksna reprezentacija amplitude električnog polja Kompleksna reprezentacija električnog polja Promotrimo za početak vremenski ovisno električno polje, zanemarujući njegovu prostornu ovisnost, E(x, y, z, t) = E(t). Potpun opis moguć je u vremenskoj ili frekventnoj domeni. Iako su fizikalne veličine pridružene električnom polju realne, općenito je praktičnije koristiti kompleksnu reprezentaciju. Tako počevši od realnog električnog polja E(t) kompleksnom Fourierovom transformacijom definiramo kompleksni spektar električnog polja Ẽ(ω) kao: Ẽ(ω) = F [E(t)] = E(t)e iωt dt = Ẽ(ω) eiφ(ω). (2.1.1) U definiciji (2.1.1) Ẽ(ω) označava spektralnu amplitudu, a Φ(ω) spektralnu fazu. Za dani Ẽ(ω), električno polje u vremenskoj domeni dobija se inverznom Fourierovom transformacijom: 1 1 E(t) = F [Ẽ(ω)] = 2π Ẽ(ω)e iωt dω. (2.1.2) Budući da je nepraktično baratati funkcijama koje poprimaju konačne vrijednosti za negativne frekvencije, uobičajeno je uvesti električno polje kao Ẽ + (t) = 1 2π 0 Ẽ(ω)e iωt dω (2.1.3) 3

10 2.1. Fizikalne karakteristike femtosekundnih laserskih pulseva 4 i pripadajući spektar električnog polja koji sadrži samo pozitivne frekvencije: Ẽ + (ω) = Ẽ(ω) eiφ(ω) = { Ẽ(ω) za ω 0 0 za ω < 0. (2.1.4) Ẽ + (t) i Ẽ+ (ω) su medusobno povezani kompleksnim Fourierovim transformacijama: Ẽ + (t) = 1 2π Ẽ + (ω) = Ẽ + (ω)e iωt dω (2.1.5) Ẽ + (t)e iωt dt. (2.1.6) Stvarno električno polje E(t) može se izraziti upotrebom veličina iz relacija (2.1.5) i (2.1.6) te pripadajućih veličina Ẽ (t) i Ẽ (ω) za negativne frekvencije: Analogno, spektar električnog polja moˇzemo izraziti kao: E(t) = Ẽ+ (t) + Ẽ (t). (2.1.7) Ẽ(ω) = Ẽ+ (ω) + Ẽ (ω). (2.1.8) Ẽ + (t) je kompleksna analitička veličina koja predstavlja realnu funkciju E(t). Uobičajen je zapis kompleksnog električnog polja kao produkta funkcije amplitude polja i faznog člana: Ẽ + (t) = 1 2 E(t)eiΓ(t). (2.1.9) Spektralna amplituda polja obično je centrirana oko neke srednje frekvencije ω l i ima nezanemarivu vrijednost samo u frekventnom intervalu ω, malom u usporedbi s ω l. Zbog toga je prikladno uvesti pojam frekvencije vala nosioca ω l te se kompleksno električno polje obično piše kao: Ẽ + (t) = 1 2 E(t)eiϕ(t) e iω lt = 1 2Ẽ(t)eiω lt, (2.1.10) gdje je ϕ(t) vremenski ovisna faza. Ẽ(t) se naziva kompleksna anvelopa (ovojnica) električnog polja, a E(t) anvelopa električnog polja. Uvedeni pojmovi frekvencije vala nosioca i anvelope polja dobro su definirani u fizikalnim uvjetima kada je spektralna širina pulsa puno manja od frekvencije vala nosioca: ω ω l 1. (2.1.11) Da bi nejednakost (2.1.11) bila ispunjena, vremenska promjena E(t) i ϕ(t) za vrijeme jednog optičkog perioda T = 2π/ω l (T = 2.67 fs za zračenje valne duljine 800 nm) mora biti mala. Pripadajući uvjet za kompleksnu anvelopu polja je d dtẽ(t) ωl Ẽ(t). (2.1.12)

11 2.1. Fizikalne karakteristike femtosekundnih laserskih pulseva 5 Promotrimo sada fizikalno značenje fazne funkcije ϕ(t). Derivacijom faznog člana Γ(t) iz izraza (2.1.9) i (2.1.10) dobija se vremenski ovisna frekvencija vala nosioca, odnosno trenutna frekvencija: ω(t) = ω l + d ϕ(t). (2.1.13) dt Kada je dϕ/dt = b = konst., b predstavlja korekciju frekvencije vala nosioca i vrijedi ω = ω l + b. Ako vrijedi dϕ/dt = f(t), frekvencija vala nosioca (trenutna frekvencija) se mijenja u vremenu i za puls kažemo da je frekventno moduliran. Za d 2 ϕ/dt 2 < (>) 0, frekvencija vala nosioca se smanjuje (povećava) duž pulsa. Različite notacije i pojmovi uvedeni u ovome poglavlju ilustrirani su na slici 2.1. Slika 2.1: Vremenska i spektralna karakteristika femtosekundnog laserskog pulsa trajanja τ p = 30 fs i valne duljine λ = 800 nm Energija pulsa Pretpostavimo da se puls prostire u laserskom snopu površine presjeka A te da je električno polje opisano s E(t). Trenutna snaga pulsa P(t)[W] u materijalu indeksa loma n može se izvesti iz Poyntingovog teorema [5] i dana je izrazom: P(t) = ɛ 0 cn A ds 1 T t+t/2 t T/2 E 2 (t )dt, (2.1.14) gdje je c brzina svjetlosti u vakuumu, ɛ 0 dielektrična konstanta vakuuma, a A ds označava integraciju po presjeku zrake. Trenutna snaga pulsa uvedena izrazom (2.1.14) je u osnovi teori-

12 2.1. Fizikalne karakteristike femtosekundnih laserskih pulseva 6 jska veličina jer se vremensko usrednjavanje provodi po jednom optičkom periodu T = 2π/ω l. Pri stvarnom mjerenju T treba zamijeniti vremenom odziva detektora. No ni najbrži danas dostupni detektori (vrijeme odziva reda s) nisu u mogućnosti direktno razlučiti detalje anvelope femtosekundnih pulseva. Integracijom snage po vremenu dobijamo energiju pulsa W[J]: W = P(t )dt, (2.1.15) gdje granice integracije u osnovi označavaju prije i poslije pulsa kojega razmatramo. Intenzitet I(t)[W/cm 2 ] se definira kao snaga po jedinici površine: I(t) = ɛ 0 cn 1 T t+t/2 E 2 (t )dt t T/2 = 1 2 ɛ 0cnE 2 (t) = 2ɛ 0 cnẽ+ (t)ẽ (t) = 1 2 ɛ 0cnẼ(t)Ẽ (t). (2.1.16) Trajanje i spektralna širina pulsa Femtosekundna vremenska skala je izvan dosega elektroničkih uredaja te je stoga bilo potrebno razviti nove metode indirektnog mjerenja vremena trajanja femtosekundnih laserskih pulseva. Jedna od najčešće korištenih takvih metoda temelji se na upotrebi autokorelatora [6, 7]. Vrijeme trajanja femtosekundnog laserskog pulsa τ p definira se kao širina intenzitetskog profila pulsa na polovici maksimuma (full width at half maximum - FWHM). Analogno, spektralna širina pulsa ω p definira se kao širina na polovici maksimuma spektralnog intenziteta. Kako su vremenske i spektralne karakteristike električnog polja medusobno povezane Fourierovim transformacijama, trajanje pulsa τ p i spektralna širina ω p ne mogu se mijenjati neovisno jedno o drugome. Postoji minimalan produkt trajanja i spektralne širine pulsa: ω p τ p 2πc B, (2.1.17) gdje je c B 1 numerička konstanta ovisna o obliku pulsa. Jednakost vrijedi za pulseve koji nisu frekventno modulirani, za koje kažemo da su Fourier ograničeni (Fourier limited). Za dani oblik i spektralnu širinu pulsa, Fourier ograničeni pulsevi imaju najkraće moguće trajanje 1. Općenito govoreći, vremenski profil pulsa I s (t) moˇze se odrediti ako postoji kraći referentni puls I r (t) poznatog oblika. Metoda se temelji na mjerenju intenzitetske korelacije: A c (τ) = I s (t)i r (t τ)dt. (2.1.18) 1 Tipična spektralna širina Tsunami femtosekundnog laserskog oscilatora na 800 nm je λ p 10 nm ( ω p rad/s), što uz pretpostavku I(t) sech 2 (t) oblika pulsa (c B = 0.315) upotrebom izraza (2.1.17) daje za trajanje Fourier ograničenog pulsa τ p 66 fs.

13 2.1. Fizikalne karakteristike femtosekundnih laserskih pulseva 7 Pri tome je bitno da referentni puls bude što kraći u odnosu na puls čiji oblik želimo izmjeriti. U praksi to nije uvijek moguće postići pa se često kao referentni puls koristi puls čije trajanje želimo izmjeriti, odnosno I r (t) = I s (t).

14 2.2. Optički frekventni češalj Optički frekventni češalj Standardan izvor ultrakratkih laserskih pulseva je laser sa spregnutim modovima (mode-locked laser). Promotrimo stoga osnovna svojstva zračenja koje emitira takav laserski izvor Sprezanje modova Pri generaciji ultrakratkih pulseva svjetlosti u femtosekundnom laseru sa spregnutim modovima (femtosecond mode-locked laser) centralnu ulogu ima laserski rezonator. Tipičan rezonator podržava velik broj longitudinalnih modova čija frekvencija ν m zadovoljava uvjet ν m = mc 2n(ν m )L, (2.2.1) gdje je m pozitivni cijeli broj, c brzina svjetlosti i n(ν m )L ukupni optički put u rezonatoru. Zanemarimo li disperziju, razmak longitudinalnih modova rezonatora = ν m+1 ν m = c/(2nl) je konstantan. Električno polje lasera koje oscilira u M uzastopnih longitudinalnih modova frekvencije ω m = 2πν m = ω l + 2πm i amplitude E 0 možemo dakle pisati kao Ẽ + (t) = 1 2Ẽ(t)eiω lt = 1 2 E 0e iω lt m=(m 1)/2 m= (M 1)/2 e i(2mπ t+φm), (2.2.2) gdje je φ m faza moda m. Sprezanje modova (mode-locking) je proces u kojem zahtjevamo da svi modovi imaju jednaku fazu, tj. φ m = φ 0. To u vremenskoj domeni znači da će se svi modovi rezonatora u jednoj točci konstruktivno superponirati, stvarajući snažan i kratak puls svjetlosti. U idealnom slučaju M oscilirajućih spegnutih modova rezonatora (jednake amplitude), ukupno električno polje lasera će biti jednako [4]: Ẽ + (t) = 1 2Ẽ(t)eiω lt = 1 2 E 0e iφ 0 e iω lt sin(mπ t) sin(π t). (2.2.3) Kada je M velik broj, električno polje lasera čini niz pulseva medusobno vremenski razmaknutih za T R = 1/ = 2nL/c. Trajanje pojedinog pulsa može se temeljem izraza (2.2.3) procjeniti na τ p (M ) 1. Uzmemo li da je spektralna širina lasera ν definirana umnoškom M, dobijamo relaciju koja povezuje trajanje i spektralnu širinu pulsa τ p 1/ ν. Omjer T R /τ p predstavlja dakle približan broj spregnutih modova laserskog rezonatora Niz pulseva i frekventni češalj Izlaz tipičnog femtosekundnog lasera sa spregnutim modovima čini niz femtosekundnih pulseva (pulse train) medusobno vremenski razmaknutih za T R. Repeticija pulseva f R = 1/T R definirana je ukupnim optičkim putem unutar rezonatora i obično je reda veličine 100 MHz. 2 Izlaz femtosekundnog laserskog oscilatora Tsunami je niz fs pulseva trajanja τ p 100 fs i repeticije f R = 1/T R = 80 MHz, što za broj spregnutih modova laserskog rezonatora daje M T R/τ p

15 2.2. Optički frekventni češalj 9 Pojava niza pulseva na izlazu iz lasera direktna je posljedica principa rada samog lasera, odnosno načina generiranja ultrakratkih laserskih pulseva metodom sprezanja modova. Spektar niza medusobno jednako vremenski razmaknutih laserskih pulseva naziva se frekventni češalj (frequency comb). Takav spektar čini češalj laserskih modova koji su medusobno frekventno razmaknuti za iznos koji je jednak frekvenciji repeticije pulseva (slika 2.2). Slika 2.2: Vremenska i spektralna karakteristika niza od 1, 2, 3, 5 i 10 femtosekundnih pulseva trajanja τ p = 60 fs i repeticije f R = 1 THz. Opis električnog polja lasera dan izrazom (2.2.3) odgovara idealiziranom opisu električnog polja lasera sa spregnutim modovima. Pri realnom opisu električnog polja niza pulseva potrebno je uzeti u obzir egzaktnu faznu razliku izmedu dva uzastopna pulsa na izlazu iz lasera [8]. Ona se obično definira kao [9]: Ψ = Φ R + ω l T R, (2.2.4) gdje je T R period repeticije pulseva, a Φ R je faza koja nastaje unutar laserskog rezonatora i karakteristika je samog rezonatora. Potpun opis električnog polja femtosekundnog lasera sa

16 2.2. Optički frekventni češalj 10 spregnutim modovima dan je tada izrazom: Ẽ + T (t) = Ẽ + (t nt R )e in Ψ = n=0 [ n=0 ] 1 2Ẽ(t nt R)e inφ R e iω lt = 1 2ẼT (t)e iω lt, (2.2.5) gdje je ẼT (t) kompleksna anvelopa električnog polja niza pulseva. Frekventni spektar Ẽ+ T (t) sastoji se od češlja laserskih modova razmaknutih za 2π/T R i centriranih na ω l + Φ R /T R. Frekvencija n-tog moda laserskog polja ω n dana je sa: ω n = ω l + Φ R T R ± 2πn T R. (2.2.6) Slika 2.3: Vremenska i spektralna karakteristika femtosekundnog laserskog frekventnog češlja.

17 2.3. Kvantno-mehanički opis atoma pomoću matrice gustoće Kvantno-mehanički opis atoma pomoću matrice gustoće [10] Formalizam matrice gustoće slijedi iz osnovnih zakona kvantne mehanike. Ako se kvantnomehanički sistem (atom) nalazi u nekom odredenom kvantno-mehaničkom stanju s, tada sva fizikalna svojstva sistema možemo opisati valnom funkcijom ψ s (r, t) tog stanja. Ta valna funkcija zadovoljava Schrödingerovu jednadžbu i ψ s(r, t) t = Ĥψ s(r, t). (2.3.1) Ĥ je operator Hamiltonijana sistema koji moˇzemo pisati kao Ĥ = Ĥ0 + V (t), (2.3.2) gdje je Ĥ0 Hamiltonijan slobodnog atoma, a V (t) predstavlja energiju interakcije. Pri opisu vremenske evolucije valne funkcije iskoristit ćemo činjenicu da svojstvena stanja Hamiltonijana slobodnog atoma čine potpun skup baznih funkcija pa za valnu funkciju stanja s možemo pisati ψ s (r, t) = n C s n(t)u n (r), (2.3.3) gdje su funkcije u n (r) rješenja vremenski neovisne Schrödingerove jednadžbe Ĥ 0 u n (r) = E n u n (r). (2.3.4) Koeficijent C s n(t) predstavlja amplitudu vjerojatnosti da se atom nalazi u stanju n u vremenu t. Uvodenjem zapisa (2.3.3) u Schrödingerovu jednadžbu (2.3.1) dobijamo: i n dcn(t) s u n (r) = dt n C s n(t)ĥu n(r). (2.3.5) Izraz se može pojednostaviti množenjem obje strane s u m(r) i integriranjem po prostoru, pri čemu se suma na lijevoj strani reducira na samo jedan član (upotrebom uvjeta ortogonalnosti funkcija u n (r)), dok se desna strana pojednostavljuje uvodenjem matričnog elementa operatora Hamiltonijana Ĥ definiranog kao H mn = u m(r)ĥu n(r)d 3 r. (2.3.6) Kao rezultat dobijamo izraz: i d dt Cs m(t) = n H mn C s n(t), (2.3.7) koji je ekvivalentan Schrödingerovoj jednadžbi, ali izražen pomoću amplituda vjerojatnosti C s n(t). Na temelju poznavanja valne funkcije sistema moguće je odrediti očekivanu vrijednost bilo

18 2.3. Kvantno-mehanički opis atoma pomoću matrice gustoće 12 koje fizikalne mjerljive veličine A prema izrazu: A = ψ sâψ sd 3 r. (2.3.8) Očekivana vrijednost A izražena pomoću amplituda vjerojatnosti C s n(t) dobija se uvodenjem zapisa (2.3.3) u izraz (2.3.8), što daje: A = mn C s m C s na mn, (2.3.9) gdje je uveden matrični element A mn operatora  definiran sa: A mn = u m  u n = u mâu nd 3 r. (2.3.10) Ako je poznato početno stanje i Hamiltonijan sistema, izrazi ( ) daju potpun opis vremenske evolucije sistema i njemu pripadajućih mjerljivih veličina. Medutim, postoje uvjeti u kojima nije moguće točno poznavati stanje sistema. Primjer je skup atoma u atomskoj pari, gdje atomi mogu medusobno intereagirati sudarima. Pri svakom sudaru valna funkcija atoma se promijeni, a kako je računski nemoguće pratiti zasebno svaki atom u pari, možemo reći da stanje atoma nije poznato. U takvim uvjetima pogodno je koristiti se opisom sistema pomoću matrice gustoće. Označimo s p(s) vjerojatnost da se sistem nalazi u stanju s. Pri tome veličinu p(s) treba promatrati kao klasičnu, a ne kvantno-mehaničku vjerojatnost, budući da p(s) reprezentira naše nepotpuno poznavanje stvarnog kvantno-mehaničkog stanja sistema. Pomoću p(s) definiraju se elementi matrice gustoće sistema: ρ nm = s p(s)c s m C s n. (2.3.11) Simbolički ovaj izraz možemo pisati i kao ρ nm = C mc n, (2.3.12) gdje CmC n predstavlja usrednjavanje po svim mogućim stanjima sistema. Dijagonalni elementi matrice gustoće ρ nn predstavljaju vjerojatnost da je sistem u stanju n. Nedijagonalni elementi ρ nm daju koherenciju stanja n i m i bit će različiti od nule samo ako se sistem nalazi u koherentnoj superpoziciji stanja n i m. Upotrebom matrice gustoće moˇzemo izračunati očekivanu vrijednost bilo koje mjerljive veličine A usrednjavanjem izraza (2.3.9) po svim mogućim stanjima sistema: A = s p(s) mn C s m C s na mn, (2.3.13) što upotrebom izraza (2.3.11) možemo pisati kao: A = ρ nm A mn. (2.3.14) nm

19 2.3. Kvantno-mehanički opis atoma pomoću matrice gustoće 13 Dvostruko sumiranje u gornjem izrazu možemo pojednostaviti na slijedeći način: ρ nm A mn = nm n ( ) ρ nm A mn = n m ( ρ Â) nn tr( ρ Â), (2.3.15) gdje je uvedena operacija traga, koja je za neki operator M definirana kao tr( M) = n M nn. Očekivana vrijednost mjerljive veličine A je tako dana izrazom: A = tr( ρ Â), (2.3.16) gdje ρ označava operator gustoće, čiji je matrični element n, m označen sa ρ nm. Nakon što smo pokazali kako se očekivana vrijednost neke mjerljive veličine može odrediti pomoću matrice gustoće, potrebno je odrediti i vremensku evoluciju matrice gustoće. Derivacijom izraza (2.3.11) po vremenu dobijamo: dρ nm dt = s dp(s) Cm s Cn s + dt s ( p(s) C s m dc s n dt ) + dcs m dt Cs n. (2.3.17) Pretpostavimo da se p(s) ne mijenja u vremenu, tako da je prvi član na desnoj strani jednak nuli. Drugi član možemo odrediti iz Schrödingerove jednadžbe za vremensku evoluciju amplituda vjerojatnosti dane izrazom (2.3.7), čime dobijamo izraze: Cm s dcn s dt C s n dc s m dt = i Cs m = i Cs n ν H nν Cν, s ν H mνc s ν = i Cs n ν H νm C s ν. Uvrštavanjem ova dva izraza u jednadžbu (2.3.17) dobijamo: dρ nm dt = s p(s) i (ρ nν H νm H nν ρ νm ). (2.3.18) ν Konačno, možemo provesti sumaciju po ν i rezultat pisati kao dρ nm dt = i ( ρ Ĥ Ĥ ρ) nm = i [Ĥ, ρ ] nm. (2.3.19) Izraz je napisan uz upotrebu komutatora, koji je za dva operatora  i B definiran sa [Â, B] =  B B Â. Jednadžba (2.3.19) opisuje kako se matrica gustoće mijenja u vremenu kao rezultat interakcija uključenih u Hamiltonijan Ĥ. Postoje medutim interakcije (kao npr. one koje dolaze od atomskih sudara) koje nije prikladno uključiti u Hamiltonijan. Takve interakcije mogu dovesti do promjene stanja sistema pa tada ne vrijedi dp(s)/dt = 0. Takvi se efekti uključuju u formalizam matrice gustoće dodavanjem fenomenoloških članova gušenja u jednadžbu (2.3.19). Uobičajeno je pretpostaviti da se nedijagonalni elementi matrice gustoće guše s konstantom gušenja γ nm, dok se gušenje dijagonalnih elementa opisuje omogučujući relaksaciju populacije iz viših u niže energijske nivoe. U tom su slučaju jednadžbe gibanja matrice gustoće dane

20 2.3. Kvantno-mehanički opis atoma pomoću matrice gustoće 14 izrazima: dρ nm dt dρ nn dt = i [Ĥ, ρ ] nm γ nm ρ nm, n m, = i [Ĥ, ρ ] nn + Γ nm ρ mm Γ mn ρ nn, (2.3.20) E m>e n E m<e n gdje Γ nm daje relaksaciju populacije iz nivoa m u nivo n, a γ nm relaksaciju koherencije ρ nm. Konstante gušenja γ nm nedijagonalnih elemenata matrice gustoće nisu neovisne od konstanti gušenja dijagonalnih elemenata. Općenito vrijedi: γ nm = 1 2 (Γ n + Γ m ) + γ sud nm, (2.3.21) gdje Γ n i Γ m označavaju ukupnu relaksaciju populacija nivoa n i m, te vrijedi: Γ n = n (E n <E n) Γ n n, (2.3.22) a γ sud nm je član koji daje doprinos gušenju koherencije zbog procesa koji nisu vezani s transferom populacije (elastični sudari).

21 3. Optičko pumpanje rubidijevih hiperfinih nivoa femtosekundnim laserskim frekventnim češljem 3.1. Uvod Problematika koherentne interakcije atomskih sistema s nizom laserskih pulseva prisutna je u literaturi već gotovo 30 godina [11, 12, 13]. U sistemima u kojima su relaksacijska vremena atomskih koherencija veća od perioda repeticije pulseva, atomi medudjeluju sa spektrom niza pulseva, a ne sa spektrom pojedinog pulsa. Kao što je već spomenuto u uvodu, frekventni spektar niza pulseva sastoji se od niza laserskih modova čiji je medusobni razmak definiran repeticijom pulseva. Ako je fazna razlika izmedu uzastopnih pulseva dobro definirana, rezultirajući frekventni spektar niza pulseva čini frekventni češalj. To je osnova za primjenu niza ultrakratkih laserskih pulseva u spektroskopiji visoke razlučivosti [14], pri čemu se postiže spektralna rezolucija puno veća od spektralne širine individualnih pulseva. Prvotna istraživanja u području koherentne interakcije atoma s nizom laserskih pulseva temeljila su se na generiranju niza pulseva izvan samog lasera. Pojava ultrakratkih (femtosekundnih) pulsnih lasera dovela je do revolucionarnog napretka u području laserske spektroskopije 1. Istraživanja su pokazala da su longitudinalni modovi femtosekundnog Ti:safir lasera (s pasivnim sprezanjem modova pomoću Kerrove leće) [15] uniformno rasporedeni u frekventnom prostoru s eksperimentalnom rezolucijom boljom od i da se razmak modova razlikuje od frekvencije repeticije pulseva za manje od [16]. Femtosekundni Ti:safir laseri stoga posjeduju odredenu inherentnu stabilnost, što je i jedna od njihovih bitnih prednosti. Razvojem tehnika stabilizacije faze, femtosekundni laseri sa spregnutim modovima (femtosecond mode-locked laser) i visokom repeticijom pulseva postali su izvor stabiliziranih optičkih frekventnih češljeva (optical frequency comb) velike spektralne širine. Uskladivanjem fazno kontroliranog optičkog frekventnog češlja s mikrovalnim cezijevim vremenskim standardom moguće je definirati niz sekundarnih referentnih linija (frekventnih markera) koje pokrivaju XUV [17] i optički dio spektra [18]. To je omogućilo velik napredak u metrologiji [19], generaciji [20] i mjerenju optičkih frekvencija [21, 22], optičkim atomskim satovima [23], fazno 1 Nobelovu nagradu za fiziku za 2005.g. dobili su Roy J. Glauber za doprinos kvantnoj teoriji optičkih koherencija te zajednički John L. Hall i Theodor W. Hänsch za doprinos razvoju laserske spektroskopije visoke razlučivosti, uključujući tehniku optičkog frekventnog češlja. 15

22 3.1. Uvod 16 osjetljivoj nelinearnoj optici [24], te generaciji i manipulaciji koherentnih ultrakratkih pulseva [25]. Fazno stabilizirani niz femtosekundnih pulseva iskorišten je kao spona izmedu područja laserske spektroskopije visoke razlučivosti i ultrabrze spektroskopije [26, 27]. Novi pristup koji autori nazivaju direktna spektroskopija frekventnim češljem (direct frequency comb spectroscopy) koristi svjetlost frekventnog češlja prikladne strukture za simultano proučavanje atomske (vremenske) dinamike i spektralne (frekventne) strukture. Rezonantna interakcija atoma s nizom femtosekundnih pulseva istraživana je nedavno u sklopu eksperimenata koherentne kontrole [9, 28, 29]. Istraživanja su provedena u uvjetima kada su atomska relaksacijska vremena veća od perioda repeticije pulseva. Pokazano je da su u tom slučaju rezonancije polja lasera s atomskim sistemom odredene laserskim frekventnim češljem, a ne spektrom jednog pulsa. Budući da vrijeme izmedu dva uzastopna pulsa nije dovoljno da bi se atomi u potpunosti relaksirali, demonstrirani su efekti akumulacije populacije i koherencije u atomskom sistemu. Interakcija je proučavana eksperimentalno u vremenskoj domeni te je razvijen teorijski model baziran na opisu atomskog sistema s dva i tri nivoa pomoću matrice gustoće. Istraživanja provedena u sklopu ovog rada nadovezuju se na rezultate navedene u referencama [9, 28, 29]. Razmatrana će biti rezonantna interakcija rubidijevih atoma s femtosekundnim laserskim frekventnim češljem. U sklopu teorijskog formalizma matrice gustoće detaljno će biti opisana vremenska dinamika rubidijevog atomskog sistema pod utjecajem električnog polja lasera, uključujući hiperfinu strukturu energijskih nivoa. Eksperimentalni će se pristup pritom bazirati na tehnici direktne spektroskopije frekventnim češljem, u kojoj će uz frekventni češalj femtosekundnog laserskog oscilatora biti uveden dodatni kontinuirani probni laser koji služi za mjerenje naseljenosti hiperfinih nivoa. Uvodenjem probnog lasera dobija se uvid u prirodu interakcije rubidijevih atoma s frekventnim češljem te će se pokazati kako upotreba probnog lasera omogućuje direktnu vizualizaciju frekventnog češlja u spektralnoj domeni [30, 31].

23 3.2. Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa Rubidijev atom Shema hiperfine strukture relevantnih energijskih nivoa rubidijevog atoma prikazana je na slici 3.1. Rubidij (Rb) se u prirodi javlja u obliku dva izotopa, 85 Rb (zastupljenost 72%) i 87 Rb (zastupljenost 28%). S F g i F e označen je zbroj ukupnog elektronskog angularnog momenta J i spina jezgre I ( F = J + I) osnovnog i pobudenog stanja Rb atoma. Slika 3.1: Shema hiperfine strukture energijskih nivoa Rb D 1 5S 1/2 5P 1/2 (795 nm) i D 2 5S 1/2 5P 3/2 (780 nm) rezonantnih linija. Vertikalnim strelicama označeni su elektronski dozvoljeni prijelazi te pripadajuće relativne vjerojatnosti prijelaza [32]. Energije cijepanja hiperfinih nivoa označene su u MHz [33] Model interakcije Razmatramo interakciju niza femtosekundnih pulseva s rubidijevim atomom s četiri nivoa. Taj slučaj odgovara pobudi 5S 1/2 5P 1/2 prijelaza, odnosno eksperimentalnim uvjetima kada je femtosekundni laser ugoden na valnu duljinu od 795 nm. Atomski sistem čine dva hiperfina nivoa osnovnog 5S 1/2 stanja (F g = 2, 3 u slučaju 85 Rb, F g = 1, 2 za 87 Rb) te dva hiperfina nivoa pobudenog 5P 1/2 stanja (F e = 2, 3 u slučaju 85 Rb, F e = 1, 2 za 87 Rb). Početna točka modela je Liouvilleova jednadžba (izraz (2.3.19)) za vremensku evoluciju matrice gustoće atoma s četiri nivoa, uz fenomenološki uključene članove gušenja (izrazi (2.3.20)- (2.3.22)). Hamiltonijan sistema je Ĥ = Ĥ0 + Ĥint, gdje je Ĥ0 Hamiltonijan slobodnog atoma, a

24 3.2. Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa 18 Ĥ int = µ kl E T (t) k l (k = 1, 2, l = 3, 4) predstavlja interakciju atoma s električnim poljem lasera. µ kl je elektronski dipolni moment dozvoljenih F g F e = F g, F g ± 1 prijelaza [34]. U okviru aproksimacije rotirajućeg vala (rotating wave approximation) efikasna pobuda atoma može se postići samo ukoliko je frekvencija električnog polja bliska frekvenciji atomskog prijelaza. U zapisu električnog polja lasera oblika E(t) = Ẽ+ (t) + Ẽ (t) (izraz (2.1.7)) možemo dakle pri opisu interakcije s atomom zanemariti efekte povezane s Ẽ (t). U skladu s izrazom (2.2.5), električno polje lasera opisujemo izrazom 2 : [ N ] E T (t) = E(t nt R )e inφ R e iωlt = E T (t)e iωlt, (3.2.1) n=0 gdje je N cijeli broj reda veličine 10 6, E(t nt R ) anvelopa n-tog laserskog pulsa, Φ R fazna razlika izmedu dva uzastopna pulsa, T R period repeticije pulseva, ω l centralna laserska frekvencija, a E T (t) anvelopa električnog polja niza fs pulseva. Frekventni spektar E T (t) čini češalj laserskih modova koji su medusobno razmaknuti za 2π/T R i centrirani na ω l + Φ R /T R. Frekvencija n-tog moda laserskog polja dana je izrazom: ω n = ω l + Φ R T R ± 2πn T R. (3.2.2) Anvelopa n-tog pulsa u pulsnom nizu je dakle E n (t) = E(t)e inφ R, pri čemu je vremenski oblik pulsa karakteristika samog lasera i dan je s E(t) sech(1.763 t/τ p ). Opis dinamike atomskog sistema s četiri nivoa pod utjecajem niza femtosekundnih pulseva upotrebom izraza (2.3.20) svodi se na sistem 10 vezanih običnih diferencijalnih jednadžbi koje opisuju vremensku evoluciju elemenata matrice gustoće: dρ 11 dt dρ 22 dt dρ 33 dt dρ 44 dt dσ 12 dt dσ 13 dt dσ 14 dt dσ 23 dt dσ 24 dt = = = = ( iµ 13ET (t) ( iµ 23ET (t) ( iµ13 ET (t) ( iµ14 ET (t) = iδ 12 σ 12 + ie T (t) = iδ 13 σ 13 + iµ 13E T (t) = iδ 14 σ 14 + iµ 14E T (t) = iδ 23 σ 23 + iµ 23E T (t) = iδ 24 σ 24 + iµ 24E T (t) σ 13 iµ 14E T (t) σ 23 iµ 24E T (t) σ 13 + iµ 23E T (t) ) σ 14 + c.c. ) σ 14 + iµ 24ET (t) σ 24 + c.c. + Γ 13 ρ 33 + Γ 14 ρ 44 + Π(ρ 22 ρ 11 ), σ 24 + c.c. + Γ 23 ρ 33 + Γ 24 ρ 44 Π(ρ 22 ρ 11 ), ) σ 23 + c.c. (Γ 13 + Γ 23 )ρ 33 + Π(ρ 44 ρ 33 ), ) (Γ 14 + Γ 24 )ρ 44 Π(ρ 44 ρ 33 ), (µ 13 σ 23 + µ 14 σ 24) ie T (t) (µ 23 σ 13 + µ 24 σ 14 ) γ 12 σ 12, (ρ 33 ρ 11 ) + ie T (t) (µ 14 σ34 µ 23 σ 12 ) γ 13 σ 13, (ρ 44 ρ 11 ) + ie T (t) (µ 13 σ 34 µ 24 σ 12 ) γ 14 σ 14, (ρ 33 ρ 22 ) + ie T (t) (µ 24 σ34 µ 13 σ 12) γ 23 σ 23, (ρ 44 ρ 22 ) + ie T (t) (µ 23 σ 34 µ 14 σ 12) γ 24 σ 24, 2 Od izraza (3.2.1) nadalje izostavljamo Ẽ notaciju za električno polje te pišemo E pritom imajući u vidu činjenicu da je E kompleksna veličina. Takoder zbog konciznijeg zapisa izostavljamo faktor 1/2 uz E uz pretpostavku da ga pri računanju uključujemo kroz iznos anvelope E.

25 3.2. Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa 19 dσ 34 dt = iδ 34 σ 34 + ie T (t) (µ 13 σ 14 + µ 23 σ 24 ) ie T (t) (µ 14 σ13 + µ 24 σ 23) γ 24 σ 24. (3.2.3) Dijagonalni elementi matrice gustoće ρ mm (m = 1, 2, 3, 4) predstavljaju naseljenost m-tog atomskog nivoa. Oznake atomskih nivoa m = 1, 2, 3, 4 redom označavaju hiperfine atomske nivoe 85 Rb: 5S 1/2 F g = 2, 5S 1/2 F g = 3, 5P 1/2 F e = 2 i 5P 1/2 F e = 3, odnosno za 87 Rb: 5S 1/2 F g = 1, 5S 1/2 F g = 2, 5P 1/2 F e = 1 i 5P 1/2 F e = 2. Za nedijagonalne elemente matrice gustoće uvedena je slijedeća notacija: σ 12 = ρ 12, σ 13 = ρ 13 e iωlt, σ 14 = ρ 14 e iωlt, σ 23 = ρ 23 e iωlt, σ 24 = ρ 24 e iωlt, σ 34 = ρ 34, (3.2.4) gdje su ρ mk nedijagonalni elementi matrice gustoće, a σ mk njima pripadajuće sporo varirajuće anvelope. Frekventni pomaci δ definirani su na slijedeći način: δ 12 = ω 2, δ 13 = ω 3 ω l, δ 14 = ω 4 ω l, δ 23 = ω 3 ω 2 ω l, δ 24 = ω 4 ω 2 ω l, δ 34 = ω 4 ω 3, (3.2.5) gdje je ω m = E m /, a E m je energija m-tog atomskog nivoa pri čemu je uzeto E 1 = 0. Γ mk označava relaksaciju naseljenosti s nivoa k na nivo m i odreduje se na temelju vremena života 5P 1/2 stanja od 27.7 ns [35]. S γ mk su označene konstante gušenja nedijagonalnih elemenata matrice gustoće, a definirane su izrazima: γ 12 = Π, γ 13 = γ 23 = 1 2 (Γ 13 + Γ 23 ) + Π, γ 14 = γ 24 = 1 2 (Γ 14 + Γ 24 ) + Π, γ 34 = 1 2 (Γ 13 + Γ 23 + Γ 14 + Γ 24 ) + Π. (3.2.6) Π je član sudarnog miješenja nivoa koji je fenomenološki uključen u sistem jednadžbi kako bi se omogućila termalizacija hiperfinih nivoa [36]. On opisuje neelastične sudare koji rezultiraju transferom naseljenosti izmedu dva osnovna ili dva pobudena hiperfina nivoa. Pretpostavka je da nema neelastičnih sudara koji bi rezultirali transferom naseljenosti izmedu osnovnog i

26 3.2. Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa 20 pobudenog stanja atoma. Budući da neelastični sudari rezultiraju transferom naseljenosti, Π doprinosi i gušenju koherencija. Definiran je kao umnožak udarnog presjeka [37], srednje brzine atoma i koncentracije atoma u pari. U uvjetima koji odgovaraju eksperimentu vrijednost Π iznosi približno 8 khz, što je tri reda veličine manje od tempa relaksacije naseljenosti. Time je ispunjen uvjet za efikasan proces optičkog pumpanja pojedinih hiperfinih nivoa. Sistem diferencijalnih jednadˇzbi iz izraza (3.2.3) riješen je upotrebom standardne Runge- Kutta metode četvrtog reda. Rezultat odreduje vremensku dinamiku naseljenosti i koherencija u atomskom sistemu. Kada je period repeticije pulseva kraći od vremena relaksacije sistema, atomi nisu u mogućnosti potpuno se relaksirati izmedu dva uzastopna pulsa. Kao rezultat, atomi akumuliraju energiju laserske pobude u obliku koherencije i naseljenosti pobudenog stanja. Primjer vremenske evolucije naseljenosti hiperfinih nivoa 87 Rb prikazan je na slici 3.2. Račun je proveden za električno polje niza femtosekundnih pulseva amplitude V/m, trajanja pulsa τ p = 100 fs, perioda repeticije pulseva T R = 12.5 ns, faze Φ R = 0 te centralne laserske frekvencije ω l jednake frekvenciji 87 Rb F g = 1 F e = 2 prijelaza. Naseljenosti hiperfinih nivoa izražene su kao omjer naseljenosti pojedinog nivoa i ukupnog broja atoma. Slika 3.2: Primjer vremenske evolucije naseljenosti 87 Rb (5S 1/2, 5P 1/2 ) hiperfinih nivoa pobudenih nizom femtosekundnih pulseva. Stacionarno stanje naseljenosti hiperfinih nivoa postiže se na vremenskoj skali reda 10 µs (slika 3.3). Pri tome naseljenost 5P 1/2 stanja ne prelazi 1%. S druge strane, dolazi do bitne promjene naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja, što je rezultat efikasnog procesa optičkog pumpanja u atomskom sistemu bez optički zatvorenih prijelaza. Na slici 3.3 crtkanom je linijom označeno vrijeme τ = 1.25 µs. Ono označava srednje vrijeme interakcije atoma s električnim poljem lasera. Vrijeme τ odreduje se na temelju promjera laser-

27 3.2. Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa 21 skog snopa i najvjerojatnije brzine atoma u pari. Naseljenosti hiperfinih nivoa u vrijeme τ će pri analizi eksperimentalnih spektara biti korištene kao konačne populacije, tj. kao populacije nivoa nastale zbog interakcije atoma s nizom fs pulseva. Slika 3.3: Primjer vremenski usrednjene evolucije naseljenosti 87 Rb (5S 1/2, 5P 1/2 ) hiperfinih nivoa pobudenih nizom femtosekundnih pulseva. Vrijeme τ = 1.25 µs označava srednje vrijeme interakcije atoma s električnim poljem lasera. Uvjeti pobude identični su onima sa slike Doppler-prošireni atomski prijelazi U uvjetima rubidijeve pare na sobnoj temperaturi nehomogeno Dopplerovo širenje linija je puno veće od homogenog širenja. Kako bi pri opisu interakcije atoma s električnim poljem lasera uključili Dopplerov efekt, frekvenciju atomskog prijelaza ω ge treba modificirati u ω ge = ω ge + k v, (3.2.7) gdje je k laserski valni vektor, a v brzina atoma. Možemo dakle reći da različite brzinske grupe atoma vide svjetlost lasera različite frekvencije, tj. različite brzinske grupe odgovaraju različitom frekventnom pomaku δ = k v. Potrebno je dakle modificirati uvjet za rezonanciju svjetlosti lasera s nekim atomskim prijelazom. Za neki dani laserski mod ω n frekventnog češlja i za neki dani 5S 1/2 (F g ) 5P 1/2 (F e ) hiperfini prijelaz, postoji brzinska grupa atoma (karakterizirana frekventnim pomakom δ n ) za koju će biti zadovoljen uvjet rezonancije ω n = ω ge. Budući da se frekventni spektar niza fs pulseva sastoji od češlja laserskih modova medusobno razmaknutih za 2π/T R, uvjet rezonancije će takoder biti zadovoljen za brzinske grupe atoma karakterizirane frekventnim pomakom δ = δ n ± 2πm/T R, gdje je m pozitivni cijeli broj. Uvjet rezonancije različitih brzinskih

28 3.2. Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa 22 grupa ispunjen je dakle s različitim laserskim modovima. To znači da se različite brzinske grupe atoma nalaze u različitim uvjetima spram procesa pobude laserskom svjetlošću, odnosno spram procesa akumulacije populacije hiperfinih nivoa. Kao rezultat nastaje optičko pumpanje hiperfinih nivoa selektivno po brzinskim grupama atoma. Efekt Dopplerovog širenja linija uključuje se u sistem jednadžbi za vremensku evoluciju sistema (izraz (3.2.3)) modificirajući frekventne pomake iz izraza (3.2.5) na slijedeći način: δ 12 = ω 2, δ 13 = ω 3 + k v ω l, δ 14 = ω 4 + k v ω l, δ 23 = ω 3 ω 2 + k v ω l, δ 24 = ω 4 ω 2 + k v ω l, δ 34 = ω 4 ω 3. (3.2.8) To u praksi znači da je sistem jednadžbi (3.2.3) potrebno riješiti pojedinačno za svaku grupu brzina Pobuda Rb D 1 5S 1/2 5P 1/2 rezonantne linije na 795 nm Rezultati računa ovisnosti naseljenosti hiperfinih nivoa Rb 5S 1/2 osnovnog stanja o brzini atoma (frekventnom pomaku) pri pobudi nizom femtosekundnih pulseva ugodenim na 5S 1/2 5P 1/2 atomsku liniju na 795 nm prikazani su na slici 3.4. Slika 3.4: Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa Rb 5S 1/2 osnovnog stanja o brzini atoma pri 5S 1/2 5P 1/2 pobudi femtosekundnim laserom. Crtkane i pune linije označavaju naseljenosti bez i sa pobudom nizom femtosekundnih pulseva.

29 3.2. Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa 23 Račun je proveden za karakteristike niza femtosekundnih pulseva koje odgovaraju eksperimentalnim uvjetima: električno polje amplitude V/m, trajanje pulseva τ p = 100 fs, fazna razlika izmedu pulseva Φ R = 0 i repeticija pulseva T R = 12.5 ns. Centralna laserska frekvencija ω l uzeta je jednaka frekvenciji F g = 2 F e = 2 hiperfinog prijelaza u slučaju 85 Rb (slika 3.5), odnosno frekvenciji F g = 1 F e = 1 hiperfinog prijelaza u slučaju 87 Rb (slika 3.7). To znači da je uvjet rezonancije lasera s 85 Rb F g = 2 F e = 2 prijelazom ispunjen za v = 0 grupu brzina 85 Rb atoma, odnosno uvjet rezonancije lasera s 87 Rb F g = 1 F e = 1 prijelazom je ispunjen za v = 0 brzinsku grupu 87 Rb atoma. Frekventni pomak δ, koji označava različite grupe brzina, definiran je dakle u slučaju 85 Rb kao relativni pomak frekvencije u odnosu na 85 Rb F g = 2 F e = 2 hiperfini prijelaz, odnosno u slučaju 87 Rb kao relativni pomak frekvencije u odnosu na 87 Rb F g = 1 F e = 1 hiperfini prijelaz. U odsustvu pobude femtosekundnim laserom, raspodjela atoma po brzinama je uobičajena Gaussova raspodjela centrirana na δ = 0 i poluširine 500 MHz, kao posljedica Maxwellove raspodjele projekcije brzina atoma na smjer upada lasera oko brzine v = 0 [38]. Rezultat rezonantne interakcije atoma s nizom femtosekundnih pulseva je snažna modulacija naseljenosti osnovnog stanja. Period modulacija je 80 MHz što odgovara frekvenciji repeticije femtosekundnih pulseva 1/T R. Kako bi dobili bolji uvid u prirodu nastanka navedenih modulacija naseljenosti, prikladno je razmotriti naseljenosti svih hiperfinih nivoa u sistemu. Izračunate naseljenosti 85 Rb hiperfinih nivoa osnovnog 5S 1/2 i pobudenog 5P 1/2 stanja za različite atomske grupe brzina (različiti frekventni pomak δ) prikazane su na slici 3.6. Na slici je prikazan samo centralni dio raspodjele atoma po brzinama u okolini v = 0 projekcije brzine atoma na smjer upada laserske zrake, odnosno dio raspodjele u okolini δ = 0 frekventnog pomaka. Slika 3.5 ilustrira relativni položaj laserskih modova frekventnog češlja u odnosu na 85 Rb hiperfine linije koji je korišten u računu naseljenosti. Naseljenost F g = 2 (F g = 3) hiperfinog nivoa osnovnog stanja u jednom periodu modulacija naseljenosti ima dva maksimuma (dva minimuma) i jedan minimum (maksimum). 5S 1/2 hiperfino cijepanje iznosi 3036 MHz, što je gotovo višekratnik od 80 MHz. Stoga, kada je laser za jednu grupu brzina rezonantan s F g = 2 F e = 3 prijelazom (minimum u ρ 11 ), istovremeno je 4 MHz od rezonancije s F g = 3 F e = 3 prijelazom (manji maksimum u ρ 11 ). Zbog toga doprinosi ta dva prijelaza nisu razlučivi u naseljenosti ρ 44 nivoa. Drugi maksimum u ρ 11 rezultat je F g = 3 F e = 2 prijelaza, dok se utjecaj F g = 2 F e = 2 prijelaza ne zamjećuje zbog male relativne vjerojatnosti prijelaza. Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog i pobudenog stanja o brzini atoma u slučaju 87 Rb prikazana je na slici 3.8. Naseljenost F g = 1 (F g = 2) nivoa osnovnog stanja u jednom periodu modulacija naseljenosti ima dva maksimuma (dva minimuma) medusobno razmaknuta 12 MHz, te jedan minimum (jedan maksimum). Dva maksimuma ρ 11 naseljenosti dolaze od F g = 2 F e = 1, 2 prijelaza, koji su razmaknuti za 812 MHz. No kako je razmak laserskih modova u frekventnom češlju jednak 80 MHz, uvjet rezonancije za ta dva prijelaza postiže se za δ = 12 MHz. Minimum u ρ 11 naseljenosti odgovara F g = 1 F e = 2 prijelazu. Zbog male relativne vjerojatnosti prijelaza F g = 1 F e = 1, nema zamjetnog efekta optičkog pumpanja povezanog s tim prijelazom.

30 3.2. Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa 24 Slika 3.5: Shema pobude 85 Rb D 1 5S 1/2 5P 1/2 rezonantne linije femtosekundnim laserskim frekventnim češljem. Crvene linije označavaju relativni poloˇzaj i intenzitet hiperfinih linija, a crne linije frekventni češalj. Slika 3.6: Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa 85 Rb 5S 1/2 i 5P 1/2 stanja o brzini atoma pri 5S 1/2 5P 1/2 pobudi femtosekundnim laserom.

31 3.2. Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa 25 Slika 3.7: Shema pobude 87 Rb D 1 5S 1/2 5P 1/2 rezonantne linije femtosekundnim laserskim frekventnim češljem. Slika 3.8: Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa 87 Rb 5S 1/2 i 5P 1/2 stanja o brzini atoma pri 5S 1/2 5P 1/2 pobudi femtosekundnim laserom Pobuda Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije na 780 nm U slučaju pobude Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije na 780 nm razmatramo interakciju niza femtosekundnih pulseva s rubidijevim atomom sa šest nivoa. Atomski sistem čine dva hiperfina nivoa osnovnog 5S 1/2 stanja (F g = 2, 3 u slučaju 85 Rb, F g = 1, 2 za 87 Rb) te četiri hiperfina nivoa pobudenog 5P 3/2 stanja (F e = 1, 2, 3, 4 u slučaju 85 Rb, F e = 0, 1, 2, 3 za 87 Rb). Primjenom izraza (2.3.20) opis dinamike sistema svodi se na sistem 21 vezane diferencijalne jednadžbe koje opisuju vremensku evoluciju elemenata matrice gustoće. Model je analogan onome korištenom za 5S 1/2 5P 1/2 pobudu. Račun je proveden za karakteristike niza femtosekundnih pulseva koje odgovaraju eksperimentalnim uvjetima: električno polje amplitude V/m, trajanje pulseva τ p = 100 fs, fazna razlika izmedu pulseva Φ R = 0 i repeticija pulseva T R = 12.5 ns. Za centralnu lasersku frekvenciju ω l uzeto je da je jednaka frekve-

32 3.2. Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa 26 nciji F g = 2 F e = 1 hiperfinog prijelaza u slučaju 85 Rb (slika 3.9), odnosno frekvenciji F g = 1 F e = 0 hiperfinog prijelaza u slučaju 87 Rb (slika 3.11). Slika 3.9: Shema pobude 85 Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije femtosekundnim laserskim frekventnim češljem. Slika 3.10: Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa 85 Rb 5S 1/2 i 5P 3/2 stanja o brzini atoma pri 5S 1/2 5P 3/2 pobudi femtosekundnim laserom. Naseljenost hiperfinih nivoa za različite brzinske grupe atoma 85 Rb prikazana je na slici Ponovo je jasno uočljiva modulacija naseljenosti s periodom modulacija od 80 MHz (1/T R ). Prijelazi F g = 2, 3 F e = 2, 3 su optički otvoreni prijelazi. Oni rezultiraju jakim

33 3.2. Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa 27 optičkim pumpanjem hiperfinih nivoa osnovnog stanja, tako da za svaki minimum (maksimum) u ρ 11 naseljenosti postoji pripadajući maksimum (minimum) u ρ 22 naseljenosti. Optički zatvoreni prijelazi F g = 2 F e = 1 i F g = 3 F e = 4 rezultiraju minimumima u naseljenosti osnovnog stanja bez pripadajućih maksimuma u naseljenosti pobudenog stanja. Zbog male vjerojatnosti F g = 2 F e = 1 prijelaza, odgovarajući minimum u ρ 11 naseljenosti je jedva razlučiv. Naseljenosti pobudenih nivoa su iznad 5%, dok naseljenost F e = 4 nivoa dostiˇze 25% kao rezultat jakog optički zatvorenog prijelaza. Slika 3.11: Shema pobude 87 Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije femtosekundnim laserskim frekventnim češljem. Slika 3.12: Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa 87 Rb 5S 1/2 i 5P 3/2 stanja o brzini atoma pri 5S 1/2 5P 3/2 pobudi femtosekundnim laserom. Naseljenost ρ 66 (F e = 3) hiperfinog nivoa umanjena je za faktor 20 radi preglednosti. U slučaju 87 Rb atoma, naseljenost F g = 1 nivoa u jednom periodu modulacija naseljenosti ima jedan maksimum i jedan minimum (slika 3.12). Minimum nastaje kao rezultat F g = 1 F e = 1, 2 hiperfinih prijelaza koji su odmaknuti 3 MHz od rezonancije u odnosu

34 3.2. Formalizam matrice gustoće za koherentnu akumulaciju u atomu s više nivoa 28 na razmak laserskih modova frekventog češlja od 80 MHz (razlika energija F e = 1 i F e = 2 nivoa iznosi 157 MHz). Maksimum nastaje kao rezultat F g = 2 F e = 1, 2 prijelaza. Prijelazi F g = 1, 2 F e = 1, 2 su optički otvoreni prijelazi pa dovode do jakog optičkog pumpanja hiperfinih nivoa osnovnog stanja. Kada je ispunjen uvjet rezonancije za jedan od ovih prijelaza, nastali minimum u naseljenosti ρ 11 nivoa ima pripadajući maksimum u naseljenosti ρ 22 nivoa i obratno. F g = 1 F e = 0 i F g = 2 F e = 3 su optički zatvoreni prijelazi. Prijelaz F g = 2 F e = 3 rezultira nastankom manjeg minimuma u ρ 22 naseljenosti bez pripadajućeg maksimuma u ρ 11 naseljenosti. F g = 1 F e = 0 prijelaz ne dovodi do nastanka minimuma u ρ 11 naseljenosti zbog male relativne vjerojatnosti prijelaza. Naseljenosti pobudenih nivoa su ispod 1%, osim u slučaju F e = 3 nivoa (14%) zbog optički zatvorenog prijelaza velike relativne vjerojatnosti prijelaza. Rezultati modela rezonantne interakcije 85,87 Rb atoma s nizom femtosekundnih laserskih pulseva ukazuju na bitne promjene u naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja. Jasno su uočljive modulacije naseljenosti, čiji se period u frekventnoj skali poklapa s frekvencijom repeticije pulseva, tj. period modulacija odgovara frekventnom razmaku laserskih modova u frekventnom češlju. Budući da različiti frekventni pomaci δ odgovaraju različitim atomskim grupama brzina, možemo govoriti o brzinski selektivnom procesu optičkog pumpanja uzrokovanog pobudom nizom femtosekundnih pulseva. Nadalje, sam oblik modulacija naseljenosti hiperfinih nivoa može se direktno povezati s energijama cijepanja hiperfinih nivoa osnovnog i pobudenog stanja, te s relativnim vjerojatnostima hiperfinih prijelaza.

35 3.3. Eksperiment Eksperiment Shema eksperimentalnog uredaja korištenog za proučavanje rezonantne interakcije Rb atoma s femtosekundnim laserskim frekventnim češljem prikazana je na slici Postav se sastoji od četiri osnovna dijela: femtosekundnog laserskog oscilatora koji kao izvor niza fs pulseva služi za rezonantnu pobudu Rb atoma, diodnog lasera s vanjskim rezonatorom koji se koristi kao probni laser za mjerenje naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja Rb atoma, rubidijeve kivete koja je spremnik Rb atoma, te optičkih elemenata za vodenje, modificiranje i detekciju laserskog zračenja. Slika 3.13: Shema eksperimentalnog uredaja za proučavanje rezonantne interakcije Rb atoma s femtosekundnim laserskim frekventnim češljem. FI Faradayev izolator, F sivi filter, λ/2 λ/2 pločica, P polarizator, L leća, S stoper zrake, A analizator, FD fotodioda. Izlazni snop femtosekundnog lasera fokusiran je lećom fokalne duljine 1 m u centar staklene kivete (promjer snopa lasera 300 µm) s rubidijevom parom na sobnoj temperaturi. Probni laser usmjeren je gotovo kolinearno s femtosekundnim laserom, tako da se dva snopa sijeku pod vrlo malim kutom u centru kivete. Transmisija probnog lasera nakon prolaska kroz kivetu mjerena je Hamamatsu Si fotodiodom, iz koje se signal vodi na digitalni osciloskop Tektronix TDS5104 te bilježi na laboratorijskom računalu. Fotodioda je postavljena na udaljenosti 7 m od kivete kako bi se prostorno odvojili snopovi probnog i pobudnog lasera. Zbog vrlo velike razlike u snagama pobudnog i probnog lasera, dvije zrake bilo je potrebno dodatno odvojiti upotrebom polarizatora. Budući da su izlazni snopovi oba lasera linearno vertikalno polarizirani, polarizacija svjetlosti femtosekundnog lasera zakrenuta je upotrebom λ/2 pločice za 90. Takoder, kako bi se izbjegla optička povratna veza pobudnog lasera s probnim laserom (tj. oštećenje probnog lasera), korišten je Faradayev izolator.

36 3.3. Eksperiment Femtosekundni laserski sistem Osnovni dio eksperimentalnog uredaja je femtosekundni laserski oscilator Spectra-Physics Tsunami [7, 39]. Tsunami je Ti:safir laser sa spregnutim modovima (Ti:sapphire mode-locked laser) i predstavlja kompleksan laserski sistem koji obuhvaća više lasera. Sastoji se od Spectra-Physics Model J40 diodnog pumpnog lasera, Spectra-Physics Millennia VIs J Nd:YVO 4 lasera, Spectra- Physics Tsunami femtosekundnog laserskog oscilatora, Spectra-Physics Model 3955 elektroničkog modula i zatvorenog sistema za hladenje. Glavni pumpni laser u sistemu je J40 sistem kontinuiranih diodnih lasera ukupne snage 40 W i valne duljine 809 nm. Izlazni snop diodne pumpe vodi se optičkim vlaknom do Millennia VIs J laserske glave, čiji se rezonator sastoji od Nd:YVO 4 (neodimij-itrij-vanadat) kristala koji emitira svjetlost valne duljine 1064 nm i LBO (litij-tri-borat) kristala za udvostručenje laserske valne duljine. Izlazni snop Millennia VIs J lasera je kontinuiran, valne duljine 532 nm i maksimalne snage 6 W te služi kao pumpni laser Tsunami femtosekundnog oscilatora. Rezonantna šupljina femtosekundnog oscilatora sastoji se od Ti:safir kristala, akustooptičkog modulatora, pukotine, prizmi i optike za upravljanje snopom. Emisijski spektar Ti:safir kristala je spektralno širok i podržava lasersku akciju u području valnih duljina nm. Pomoću prizmi je u rezonatoru moguće prostorno odvojiti različite spektralne komponente emisijskog spektra kristala te uz pomoć pukotine odabrati željenu valnu duljinu lasera. Prizme se takoder koriste i za optimiziranje vremenskog trajanja pulseva, kao kompenzacija za disperziju grupne brzine (group velocity dispersion) koja se javlja unutar samog rezonatora. Kako bi se uspostavio pulsni režim rada oscilatora (oscilator se pumpa kontinuiranim laserom), potrebno je osigurati fazno sprezanje laserskih modova rezonantne šupljine (modelocking). U tu svrhu u rezonatoru se nalazi akustičko-optički modulator. Sprezanjem velikog broja (reda 10 6 ) modova dolazi do generacije laserskih pulseva čija je centralna frekvencija odredena položajem pukotine, a spektralna širina je proporcionalna broju spregnutih modova. Trajanje pulseva obrnuto je proporcionalno broju spregnutih modova. Repeticija pulseva definirana je duljinom rezonatora L i iznosi c/2l, gdje je c brzina svjetlosti, a 2L optički put unutar rezonatora. Karakteristike izlaznog pulsnog niza Tsunami femtosekundnog laserskog oscilatora ovisne su o uvjetima rada lasera (valnoj duljini, optimizaciji položaja pukotine i prizmi, snazi pumpnog lasera). Tipično se postižu pulsevi repeticije 80 MHz, trajanja 100 fs (spektralne širine 10 nm), energije 10 nj po pulsu (usrednjena snaga 800 mw), u području valnih duljina nm Rubidijeva kiveta Kao spremnik atoma rubidija koristi se rubidijeva staklena kiveta. Kiveta je valjkastog oblika duljine 5 cm i vanjskog promjera 2.5 cm. Pri dnu kivete nalazi se stakleni rezervoar koji se pod vakuumom puni kapljicom čistog rubidija. Na taj način osiguravaju se uvjeti čiste pare rubidija, bez dodatnih primjesa. Rubidij se pri sobnoj temperaturi nalazi u čvrstom stanju, no talište mu je već na 38.9 C. Koncentracija atoma rubidija u kiveti definirana je temperaturom, a odreduje se upotrebom

37 3.3. Eksperiment 31 eksperimentalnih krivulja tlaka para [40]. Mjerenja su vršena pri sobnoj temperaturi, što odgovara koncentraciji atoma rubidija od cm Diodni laser s vanjskim rezonatorom Kao probni laser u eksperimentu je korišten diodni laser s vanjskim rezonatorom (External cavity diode laser - ECDL) Toptica DL100 s laserskom diodom koja emitira svjetlost valne duljine 780 nm. Općenita karakteristika diodnih lasera je da se valna duljina emitirane svjetlosti može kontinuirano mijenjati promjenom temperature i struje kroz diodu. Poboljšanje spektralne karakteristike diodnih lasera postiže se uvodenjem vanjskog rezonatora, koji se ostvaruje optičkom povratnom vezom izmedu površine laserske diode i holografske rešetke. Spektralna poluširina emitiranog jednomodnog laserskog zračenja time se smanjuje na 1 MHz. Svjetlost emitirana s površine laserske diode kolimira se lećom vrlo male fokalne duljine, nakon čega se reflektira na holografskoj rešetci koja je postavljena u Littrow konfiguraciji. Prvi red difrakcije vraća se natrag kroz kolimatorsku leću i fokusira na površini laserske diode, čime se ostvaruje vanjski rezonator. Valna duljina emitirane svjetlosti mijenja se promjenom temperature i struje kroz diodu te zakretanjem rešetke. Kontinuirano mijenjanje valne duljine postiže se finim zakretanjem rešetke pomoću piezo elementa ugradenog u nosač rešetke. Tipično se postiže kontinuiran rad diode u jednom laserskom modu unutar 15 GHz. Laser je u eksperimentu ugoden tako da frekvencija emitirane svjetlosti u potpunosti prebrisuje Doppler-proširene 85,87 Rb 5S 1/2 5P 3/2 hiperfine prijelaze brzinom od 0.3 GHz/ms. Kako bi se izbjegao znatniji utjecaj na rubidijev atomski sistem, intenzitet probnog lasera je umanjen upotrebom neutralnog filtera na 2 µw/mm 2. U tim je uvjetima apsorpcijski spektar rubidijeve pare u potpunosti definiran naseljenostima hiperfinih nivoa osnovnog stanja Rb atoma Apsorpcijski spektar Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije Slika 3.14 prikazuje osnovni rezultat ovoga eksperimenta - promjene koje nastaju u profilima 5S 1/2 5P 3/2 hiperfinih apsorpcijskih linija kao rezultat pobude Rb atoma femtosekundnim laserskim frekventnim češljem ugodenim na D 1 5S 1/2 5P 1/2 (795 nm) i D 2 5S 1/2 5P 3/2 (780 nm) rezonantnu liniju. Profili apsorpcijskih linija su vidljivo intenzitetski modulirani s periodom modulacija od 80 MHz, što odgovara razmaku laserskih modova frekventnog češlja. Opažene modulacije direktna su posljedica pobude Rb atoma frekventnim češljem. Na slici 3.14 je vidljivo da su modulacije različite oblikom i intenzitetom za različite apsorpcijske linije. Takoder, modulacije pojedine linije u spektru mijenjaju se ovisno o valnoj duljini pobude. Spektri prikazani na slici 3.14 izradeni su na temelju mjerenja transmisije probnog lasera kroz rubidijevu paru. Budući da je snaga probnog lasera mala, može se pretpostaviti da je njegov utjecaj na Rb atome zanemariv u odnosu na efekte nastale pobudom femtosekundnim laserom. U tom su slučaju intenzitetske modulacije u profilima apsorpcijskih linija efekt povezan s modulacijama u naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja. To je u skladu s rezultatima računa ovisnosti naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja o brzini atoma. Da bi se

38 3.3. Eksperiment 32 navedeni računi mogli direktno usporediti s rezultatima eksperimenta, potrebno je na temelju izračunatih naseljenosti konstruirati teorijske apsorpcijske profile 5S 1/2 5P 3/2 hiperfinih linija. Slika 3.14: Promjene apsorpcijskog spektra Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije uvjetovane rezonantnom pobudom Rb atoma femtosekundnim laserskim frekventnim češljem.

39 3.4. Teorijsko simuliranje apsorpcijskog spektra Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije Teorijsko simuliranje apsorpcijskog spektra Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije Tipični apsorpcijski spektar Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije na 780 nm na sobnoj temperaturi prikazan je na slici Uočljive su četiri apsorpcijske linije od kojih po dvije pripadaju svakom izotopu. Zbog efekta Dopplerovog širenja linija (koje je na sobnoj temperaturi 500 MHz), cijepanje hiperfinih nivoa gornjeg 5P 3/2 stanja nije razlučeno u spektru, odnosno svaka od apsorpcijskih linija sastoji se od tri hiperfine linije. Slika 3.15: Hiperfina struktura apsorpcijskog spektra Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije. Crne i crvene linije označavaju teorijske relativne intenzitete i oblike pojedinih hiperfinih linija, dok je plavom linijom označen eksperimentalni spektar. Slika 3.15 ilustrira način na koji se konstruiraju teorijski apsorpcijski spektri. Potrebno je izračunati apsorpcijske profile svih 12 hiperfinih linija te ih sumirati u ukupni apsorpcijski spektar [41]. Pri odredivanju profila pojedine hiperfine linije koriste se rezultati računa naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog 5S 1/2 stanja. Za svaku od 12 hiperfinih linija potrebno je izračunati konvoluciju brzinske raspodjele naseljenosti hiperfinog nivoa osnovnog stanja s Lorentzovim profilom čija poluširina je jednaka prirodnoj širini linije 3. Sumiranjem doprinosa na taj način izračunatih profila svih 12 hiperfinih linija konstruira se ukupni teorijski apsorpcijski spektar 5S 1/2 5P 3/2 linije. Princip teorijskog simuliranja apsorpcijskog spektra ilustriran je na slici Prikazane su tri hiperfine linije koje formiraju 87 Rb 5S 1/2 (F g = 1) 5P 3/2 (F e = 0, 1, 2) liniju u apsorpcijskom spektru. Svaka hiperfina linija je konvolucija brzinske raspodjele naseljenosti F g = 1 3 Općenito (tj. u uvjetima bez pobude femtosekundnim laserom) brzinska raspodjela naseljenosti ima oblik Gaussove raspodjele, kao posljedica Maxwellove raspodjele brzina atoma pa je rezultirajući profil hiperfine linije konvolucija Gaussovog i Lorentzovog profila - Voigtov profil.

40 3.4. Teorijsko simuliranje apsorpcijskog spektra Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije 34 hiperfinog nivoa osnovnog stanja s Lorentzovim profilom prirodne poluširine. Relativni intenziteti pojedinih hiperfinih linija i njihov položaj u frekventnoj skali odgovaraju vrijednostima prikazanim na slici 3.1. Slika 3.16: Ilustracija principa teorijskog simuliranja apsorpcijskog spektra Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije. Prikazani dio spektra nastaje kao rezultat tri 87 Rb 5S 1/2 (F g = 1) 5P 3/2 (F e = 0, 1, 2) hiperfina prijelaza i odgovara liniji označenoj brojem 4 na slici 3.15 u uvjetima pobude Rb D 1 5S 1/2 5P 1/2 rezonantne linije femtosekundnim laserom.

41 3.5. Rezultati Rezultati Usporedba eksperimentalnih i teorijskih apsorpcijskih spektara Upotreba teorijskog formalizma matrice gustoće daje fizikalni uvid u prirodu rezonantne interakcije Rb atoma s femtosekundnim laserskim frekventnim češljem. Matematički se problem svodi na rješavanje sistema 10 (odnosno 21) vezanih običnih diferencijalnih jednadžbi, ovisno o tome razmatramo li atomski sistem s 4 (5S 1/2 5P 1/2 pobuda na 795 nm) ili 6 (5S 1/2 5P 3/2 pobuda na 780 nm) nivoa. Rješavanjem jednadžbi dobija se informacija o naseljenostima hiperfinih nivoa za različite brzinske grupe atoma. Koristeći izračunate brzinske raspodjele naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja može se teorijski simulirati apsorpcijski spektar Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije te tako odreden teorijski apsorpcijski spektar usporediti sa eksperimentalnim apsorpcijskim spektrom snimljenim probnim laserom. Rezultati su prikazani na slikama 3.17 i U okviru ovog eksperimenta nije bilo moguće eksperimentalno utvrditi točan (apsolutan) frekventni položaj laserskih modova frekventnog češlja. Mjerenjem spektralne karakteristike femtosekundnih pulseva moguće je pribliˇzno odrediti centralnu lasersku frekvenciju ω l, no fazna razlika pulseva u pulsnom vlaku Φ R ostaje pritom neodredena. Frekvencije laserskih modova frekventnog češlja definirane su upravo s ta dva parametra, te frekvencijom repeticije pulseva (izraz 2.2.6) koja je poznata. Ovu eksperimentalnu nepoznanicu potrebno je uzeti u obzir pri teorijskoj simulaciji apsorpcijskih profila. Fizikalni parametri koji u teorijskom modelu karakteriziraju niz femtosekundnih pulseva su centralna laserska frekvencija, fazna razlika pulseva, repeticija pulseva, trajanje pulseva i amplituda električnog polja. Zbog nepoznavanja egzaktne spektralne karakteristike frekventnog češlja, pri simulaciji teorijskih apsorpcijskih profila parametar fazne razlike pulseva Φ R je slobodan parametar. Promjena parametra Φ R za vrijednost Φ R u računu naseljenosti hiperfinih nivoa rezultira pomakom funkcije rapodjele naseljenosti na frekventnoj skali za iznos Φ R /2πT R [9]. Iz tog razloga računi naseljenosti provedeni su za Φ R = 0 te su zatim pri konstruiranju apsorpcijskog spektra funkcije raspodjele naseljenosti pomaknute u frekventnoj skali kako bi se postiglo slaganje s eksperimentalnim apsorpcijskim spektrom. Slaganje eksperimentalnih i teorijski simuliranih apsorpcijskih spektara prikazanih na slikama 3.17 i 3.18 je vrlo dobro. Modulacije su veće za 87 Rb nego za 85 Rb, a najizrazitije su u slučaju 87 Rb F g = 1 F e = 0, 1, 2 linije. Općenito, jačina modulacija apsorpcijskog profila pojedine linije definirana je frekventnim pomakom tri hiperfine linije koje ju formiraju, dok je oblik hiperfinih linija definiran brzinskom raspodjelom naseljenosti osnovnog nivoa. Pri tome je efikasnost brzinski selektivnog optičkog pumpanja, koje odreduje brzinske raspodjele naseljenosti, približno ista za oba izotopa.

42 3.5. Rezultati 36 Slika 3.17: Usporedba eksperimentalnog i teorijski simuliranog apsorpcijskog spektra Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije pri 5S 1/2 5P 1/2 (795 nm) pobudi femtosekundnim laserskim frekventnim češljem. Brojčane oznake linija odgovaraju onima uvedenim na slici 3.15.

43 3.5. Rezultati 37 Slika 3.18: Usporedba eksperimentalnog i teorijski simuliranog apsorpcijskog spektra Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije pri 5S 1/2 5P 3/2 (780 nm) pobudi femtosekundnim laserskim frekventnim češljem. Brojčane oznake linija odgovaraju onima uvedenim na slici 3.15.

44 3.5. Rezultati Ovisnost o snazi i valnoj duljini femtosekundnog lasera Ovisnost relativnih intenziteta modulacija apsorpcijskih profila o usrednjenoj snazi femtosekundnog lasera prikazana je na slici Relativni intenzitet modulacija definiran je kao omjer amplitude modulacija i koeficijenta apsorpcije bez pobude femtosekundnim laserom. Oblik modulacija konstantan je u mjerenom rasponu snaga. Pri snagama višim od 400 mw uočljiv je efekt saturacije intenziteta modulacija. Slika 3.19: Ovisnost relativnih intenziteta modulacija apsorpcijskih profila o usrednjenoj snazi femtosekundnog lasera ugodenog na Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantnu liniju na 780 nm. Slika 3.20: Ovisnost relativnih intenziteta modulacija apsorpcijskih profila o centralnoj valnoj duljini femtosekundnog lasera.

45 3.5. Rezultati 39 Na slici 3.20 prikazana je ovisnost relativnih intenziteta modulacija apsorpcijskih profila Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije o centralnoj valnoj duljini femtosekundnog lasera. Jasno su vidljiva dva maksimuma koji odgovaraju 5S 1/2 5P 3/2 (780 nm) i 5S 1/2 5P 1/2 (795 nm) rezonantnoj pobudi Rb atoma Utjecaj magnetskog polja Kao što je već naglašeno, na jačinu i oblik modulacija apsorpcijskih profila bitno utječu frekvencije cijepanja hiperfinih nivoa. Kako bi se detaljnije istražio utjecaj strukture hiperfinih nivoa na opažene modulacije apsorpcijskih profila, u eksperiment je uključeno i magnetsko polje. Homogeno magnetsko polje generirano je pomoću para Helmholtzovih zavojnica postavljenih oko rubidijeve kivete tako da je smjer magnetskog polja paralelan s laserskim snopovima. U vanjskom magnetskom polju hiperfini nivoi osnovnog i pobudenog stanja Rb atoma više nisu karakterizirani kvantnim brojevima ukupnog angularnog momenta F g i F e, već su mješavine tih stanja nastale pod utjecajem magnetskog polja. Energije nivoa su ovisne o jakosti magnetskog polja. Pri niskim poljima dolazi do linearnog Zeemanovog efekta, no kako magnetsko polje raste Zeemanove energije postaju bliske energijama cijepanja hiperfinih nivoa pa ukupna struktura energijskih nivoa postaje vrlo kompleksna. U upotrebljenoj eksperimentalnoj geometriji optički dozvoljeni prijelazi dani su M = ±1 izbornim pravilom. Slika 3.21: Utjecaj magnetskog polja na oblik Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 apsorpcijskih linija pri 5S 1/2 5P 3/2 pobudi femtosekundnim laserom. Efekt magnetskog polja na oblik Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 apsorpcijskih linija prikazan je na slici Pod utjecajem magnetskog polja dolazi do promjene oblika modulacija apsorpcijskih profila, a njihov se intenzitet mijenja.

46 3.5. Rezultati 40 Na slici 3.22 prikazana je ovisnost relativnog intenziteta modulacije apsorpcijskog profila 87 Rb F g = 1 F e = 0, 1, 2 linije o magnetskom polju. Uočljivi su maksimumi koji se javljaju za vrijednosti magnetskog polja B=0, 32, 64 G. U magnetskom polju ovu liniju čini 12 hiperfinih Zeemanovih prijelaza. No utjecaj strukture energijskih nivoa pri nastanku modulacija je dvojak: prvo kroz proces pobude femtosekundnim laserom (što odreduje brzinsku raspodjelu naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja), a zatim kroz formiranje profila apsorpcijske linije. Slika 3.22: Ovisnost relativnog intenziteta modulacije apsorpcijskog profila 87 Rb F g = 1 F e = 0, 1, 2 linije o magnetskom polju pri 5S 1/2 5P 3/2 pobudi femtosekundnim laserom. Uzevši u obzir kompleksnost atomskog sistema u magnetskom polju, teško je dati bilo kakva predvidanja o jačini i obliku modulacija apsorpcijskih profila pri različitim vrijednostima magnetskog polja. Za očekivati je da bi modulacije trebale biti naglašene u uvjetima kada je atomska Larmorova frekvencija osnovnog stanja jednaka ili višekratnik frekvencije repeticije femtosekundnih pulseva [42]. Medutim, Zeemanova koherencija prvog reda osnovnog 5S 1/2 stanja je pri magnetskom polju od 110 G, što je izvan eksperimentalnog dosega mjerenja.

47 3.6. Zaključak i perspektive Zaključak i perspektive U ovom dijelu rada razmatrana je rezonantna interakcija niza femtosekundnih pulseva s rubidijevim atomima u uvjetima kada su karakteristična vremena relaksacije atoma veća od perioda repeticije pulseva. U tim se uvjetima atomi ne mogu u potpunosti relaksirati u vremenu izmedu dva uzastopna laserska pulsa, što se manifestira kao efekt akumulacije naseljenosti i koherencije. Korištena je eksperimentalna tehnika modificirane direktne spektroskopije frekventnim češljem u okviru koje se niz femtosekundnih pulseva koristi za pobudu Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije na 780 nm i Rb D 1 5S 1/2 5P 1/2 rezonantne linije na 795 nm. Kontinuirani probni laser koristi se za mjerenje naseljenosti hiperfinih nivoa Rb 5S 1/2 osnovnog stanja putem mjerenja apsorpcije Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije. Eksperimentalno je demonstriran efekt brzinski selektivnog optičkog pumpanja hiperfinih nivoa osnovnog stanja Rb atoma. U sklopu teorijskog opisa razvijen je model koji opisuje interakciju niza femtosekundnih pulseva s Rb atomima s 4 i 6 nivoa, ovisno o valnoj duljini pobudnog lasera. Rezultati modela pokazuju da brzinska raspodjela naseljenosti hiperfinih nivoa pod utjecajem električnog polja niza femtosekundnih pulseva ima oscilatornu strukturu, čiji je period definiran frekvencijom repeticije laserskih pulseva. Identificiran je oblik i intenzitet modulacija naseljenosti te su oni povezani s vrijednostima relativnih dipolnih momenata pojedinih hiperfinih prijelaza, kao i s hiperfinim energijama cijepanja nivoa. Na temelju izračunatih brzinskih raspodjela naseljenosti hiperfinih nivoa Rb 5S 1/2 osnovnog stanja izvedena je simulacija apsorpcijskih spektara Rb D 2 5S 1/2 5P 3/2 rezonantne linije. Postignuto je vrlo dobro slaganje simuliranih spektara s eksperimentalnim apsorpcijskim spektrima izmjerenim upotrebom probnog lasera. Kao moguća primjena predstavljenih rezultata nameće se upotreba slične tehnike u atomskim sistemima u kojima je Dopplerovo širenje linija zanemarivo (ultrahladni atomi, atomski snopovi). Tada bi variranjem spektra frekventnog češlja bilo moguće direktno utjecati na naseljenosti pojedinih hiperfinih nivoa. Variranje spektra frekventnog češlja postiže se eksperimentalno tako da se kontrolira fazna razlika izmedu uzastopnih pulseva u nizu fs pulseva, što medutim nije bilo moguće provesti u okviru ovoga eksperimenta. Istraživanja problematike rezonantne interakcije Rb atoma s femtosekundnim laserskim frekventnim češljem se nastavljaju i to prvenstveno vezano uz poboljšanje eksperimentalne razlučivosti. Cilj je izdvojiti modulacije koje se javljaju u apsorpcijskim profilima od samih apsorpcijskih profila te tako bitno poboljšati omjer signal/šum kao i frekventno razlučivanje. Detaljnom usporedbom takvih eksperimentalnih spektara s teorijskim modelom bilo bi moguće odrediti apsolutnu frekvenciju laserskih modova frekventnog češlja. Time bi se koristeći hiperfine linije Rb atoma kao frekventne markere i probni laser kao detektor razvila nova praktična metoda za odredivanje apsolutne frekvencije frekventnog češlja. Posljednja mjerenja pokazala su da se efekt brzinski selektivnog optičkog pumpanja hiperfinih nivoa osnovnog stanja atoma rezonantnom pobudom femtosekundnim laserskim frekventnim češljem može postići i u cezijevom atomu [43].

48 4. Konusna emisija u gustoj cezijevoj pari 4.1. Uvod Konusna emisija (conical emission ili cone emission - CE) je fenomen vezan uz pojavu difuzne konusne emisije svjetlosti oko centralnog snopa lasera. Opaža se pri propagaciji snažnog laserskog snopa kroz atomsku paru, u uvjetima kada je valna duljina lasera bliska atomskoj rezonanciji. Tema ovog dijela rada je konusna emisija koja nastaje pri propagaciji femtosekundnih laserskih pulseva u gustoj pari cezija. Pojava konusne emisije (CE) medutim nije karakteristična isključivo za atomske pare, već se javlja i u drugim medijima te ima različito porijeklo u različitim fizikalnim uvjetima. Tako se primjerice opaža konusna emisija u staklima pri samofokusiranju pikosekundnih i femtosekundnih laserskih snopova [44]. Općenito uzevši, kao fizikalni proces interakcije snažnog polja laserskog pulsa s nelinearnim medijem, fenomen konusne emisije uključuje čitav spektar optičkih nelinearnih efekata kao što su samofokusiranje (self-focusing), samofazno moduliranje (self-phase modulation), generacija superkontinuuma, četverovalno miješanje (four-wave mixing), stimulirano Ramanovo raspršenje, multifotonska ionizacija i dr. Konusna emisija u rezonantnom mediju se u većini objavljenih radova opaža kao difuzni prsten svjetlosti oko centralne laserske točke. Pojavljuje se kada se snaˇzan snop lasera, pomaknut spektralno u plavo u odnosu na atomsku rezonanciju, prostire kroz paru. Spektar konusne emisije je spektralno pomaknut u crveno u odnosu na atomsku rezonanciju. Konusna emisija u atomskim parama opažena je pomoću pulsnih nanosekundnih lasera u parama natrija [45, 46, 47, 48, 49], kalija [50], cezija [51], barija [51, 52, 53], kalcija [54] i stroncija [55, 56]. Konusna emisija upotrebom kontinuiranog lasera opažena je u natriju [57]. Uobičajena interpretacija konusne emisije temelji se na četverovalnom miješanju (fourwave mixing - FWM) Rabijevih bočnih vrpci (Rabi sidebands) i difrakciji za vrijeme propagacije [47, 56, 57]. U tim se radovima takoder navodi da paralelno s generacijom Rabijevih bočnih vrpci dolazi do samofokusiranja laserskog snopa, što rezultira nastankom stabilnih samozarobljenih (self-trapped) filamenata svjetlosti. Do samofokusiranja dolazi kada intenzitetski ovisni gradijenti indeksa loma duž radijalnog profila laserskog snopa nadjačaju difrakciju snopa. Prema optičkom Kerrovom zakonu samoinducirani gradijenti indeksa loma rastu linearno s intenzitetom lasera [50]: n = n 0 + n 2 I, (4.1.1) 42

49 4.1. Uvod 43 gdje je n ukupni indeks loma, n 0 linearni indeks loma, n 2 nelinearni indeks loma i I intenzitet lasera. U tim uvjetima samofokusiranje bitno utječe na prostornu i vremensku (spektralnu) karakteristiku emitirane svjetlosti [58, 59]. Konusna emisija tada se javlja pomaknuta prema crvenom dijelu spektra u odnosu na atomsku rezonanciju (Rabijeva bočna vrpca niže frekvencije), a kut konusne emisije dan je ili uvjetom faznog uskladivanja (phase-matching) ili lomom na rubu filamenta. Rabijeva bočna vrpca više frekvencije ostaje zarobljena unutar filamenta. Hart et al. [55] su medutim pokazali kako četverovalno miješanje i lom na rubu samozarobljenog filamenta svjetlosti nisu dovoljni za opis konusne emisije. Opazili su konusnu emisiju spektralno pomaknutu u plavo u odnosu na atomsku rezonanciju, čija frekvencija nije u skladu s procesom četverovalnog miješanja. Vremenski ovisan teorijski model nastanka konusne emisije pri propagaciji laserske svjetlosti u pari u blizini atomske rezonancije s egzaktno uključenom propagacijom lasera i frekventnih bočnih vrpci u nelinearnom atomskom mediju s dva nivoa izložen je u radu [60]. Cherenkovljeva emisija svjetlosti je takoder predložena kao mogući fizikalni mehanizam nastanka konusne emisije [61]. Efekt je sam po sebi kvantne prirode. Dolazi od prostorne korelacije polarizacije medija generirane spontanom emisijom i analogan je procesu spontanog četverovalnog miješanja. Polarizacija medija pritom djeluje kao Cherenkovljev izvor dvije zrake spektralno pomaknute u plavo i crveno u odnosu na atomsku rezonanciju. Uvjet faznog uskladivanja sličan Cherenkovljevom uvjetu izložen je u radu [62]. Konusna emisija se u tom radu opisuje kao usmjerena superfluorescencija te je pokazano kako se spektralno plavo pomaknuta konusna emisija može postići samo pri ekstremno visokim laserskim intenzitetima. Ter-Mikaelian et al. [51] opazili su konusnu emisiju u cezijevoj i barijevoj atomskoj pari koristeći laserske pulseve trajanja ps te valne duljine bliske dvofotonskim atomskim rezonancijama. Suprotno ostalim eksperimentima konusne emisije, u njihovom eksperimentu nije opažen frekventni pomak spektra konusne emisije u odnosu na spektar lasera. Izložena je interpretacija konusne emisije koja se bazira na prostornom samofaznom moduliranju. Kao rezultat prostornog samofaznog moduliranja, različiti radijalni intenziteti (po transverzalnom radijalnom profilu zrake) doživljavaju različite fazne modulacije za vrijeme propagacije laserskog snopa kroz nelinearni medij, što rezultira nastankom prstenova (konusne emisije) u području dalekog polja lasera. Uzevši u obzir fizikalne modele predložene za objašnjenje nastanka konusne emisije te činjenicu da nijedan od predloženih modela ne nudi općenitu fizikalnu interpretaciju eksperimentalno utvrdenih fenomena vezanih uz konusnu emisiju, čini se razložnim zaključiti da se u danim fizikalnim uvjetima pri objašnjenju nastanka konusne emisije trebaju razmotriti svi predloženi fizikalni mehanizmi te da pri tome neki od njih (ovisno o fizikalnim uvjetima) mogu imati dominantan utjecaj. Stoga iako je fenomen konusne emisije široko zastupljen u literaturi te opsežno proučavan još od 70-tih godina prošloga stoljeća (kako eksperimentalno tako i teorijski), pitanje općenite konzistentne teorije nastanka konusne emisije i dalje ostaje nedovoljno razjašnjeno. U ovome dijelu rada biti će prikazani rezultati opažanja konusne emisije inducirane femtosekundnim laserom u gustoj pari cezija. Jedini poznati eksperimentalni rezultati vezani uz konusnu emisiju u alkalijskim parama upotrebom femtosekundnog lasera objavljeni su u radu

50 4.1. Uvod 44 Sarkisyana et al. [63]. Autori navode opažanja konusne emisije u kalijevoj pari upotrebom laserskih pulseva trajanja 2 ps. Upotreba femtosekundnih laserskih pulseva trajanja 150 fs, spektralno pomaknutih u plavo u odnosu na kalijevu rezonantnu liniju, nije medutim rezultirala nastankom konusne emisije u njihovom eksperimentu.

51 4.2. Eksperiment Eksperiment U eksperimentu je korišten femtosekundni laserski oscilator Tsunami trajanja pulseva 100 fs. Repeticija pulseva je 80 MHz, spektar pulsa približno jednak Fourierovom transformatu pulsa, a maksimalna usrednjena snaga lasera do 600 mw. Radijalni profil snopa lasera je Gaussovog oblika, promjera snopa 2 mm na 1/e 2 intenziteta i divergencije snopa manje od 0.5 mrad. Laserski snop usmjeren je kroz kivetu s gustom cezijevom parom bez upotrebe fokusirajućih optičkih elemenata. Nakon prolaska lasera kroz paru svjetlost se opaža na zaslonu udaljenom 5.4 m od kivete. Svjetlost lasera je linearno polarizirana, kao i opažena konusna emisija. Spektar svjetlosti propuštene kroz cezijevu paru mjeri se pomoću Ocean Optics S2000 spektrometra rezolucije 1.5 nm. U svim eksperimentalnim uvjetima pri kojima je opažena konusna emisija opaženo je i samofokusiranje laserskog snopa nakon izlaska iz kivete. Utjecaj guste cezijeve pare na laserski snop je dakle istovjetan djelovanju konvergentne leće žarišne duljine veće od duljine stupca cezijeve pare. Na temelju geometrije eksperimentalnog postava prikazane na slici 4.1 moguće je mjerenjem promjera konusne emisije na zaslonu odrediti kut konusne emisije i duljinu samofokusiranja. Slika 4.1: Shema geometrije eksperimentalnog postava za mjerenje kuta konusne emisije: a 0 - radijus laserskog snopa, l ASC - duljina kivete, L - udaljenost od zaslona, z f - duljina samofokusiranja, d - promjer konusne emisije, θ CE - kut konusne emisije. Za generiranje guste cezijeve pare korištena je linearna safirna kiveta (all-sapphire cell - ASC) duljine 162 mm i unutarnjeg promjera 10 mm, punjena čistim cezijem. Smjer propagacije lasera je paralelan optičkoj osi safirnih prozora kivete, čime se izbjegavaju efekti dvoloma laserske svjetlosti. Gustoća pare odreduje se mjerenjem temperature u centru kivete. Bitna karakteristika upotrebljene safirne kivete jest da je u njoj moguće postići uvjete pregrijane cezijeve pare (superheating). Naime, pri pravljenju kivete u nju je postavljena točno odredena količina čistog cezija, takva da se pri odredenoj temperaturi sav cezij pretvori u paru te se daljnjim zagrijavanjem kivete ne može povećati gustoća pare, jer više nema cezija koji bi mogao ispariti. To znači da su pri zagrijavanju kivete koncentracije cezijevih atoma i molekula u pari definirane krivuljama tlaka para sve do neke kritične temperature T c (T c 710 K). Grijanje iznad kritične temperature rezultira u termičkoj disocijaciji Cs 2 molekula.

52 4.2. Eksperiment 46 Koncentracije cezijevih atoma (N Cs ) i molekula (N Cs2 ) pri temperaturama T T c odreduju se na temelju izmjerene temperature kivete upotrebom krivulja tlaka para [40] (detaljna analiza odredivanja koncentracije u korištenoj kiveti dana je u [64]). Pri temperaturama T > T c koncentracija atoma je u principu konstantna, dok koncentracija molekula zagrijavanjem opada zbog pregrijavanja pare [65, 66] i dana je izrazom [67]: [ ( T D 1 N Cs2 (T ) = N Cs2 (T c ) T c k B T 1 )], T > T c, (4.2.1) T c gdje je D = 3648 cm 1 [68] energija disocijacije osnovnog stanja Cs 2 molekule, a k B Boltzmannova konstanta. Točnost odredivanja koncentracije atoma i molekula je unutar 20%.

53 4.3. Rezultati Rezultati Efekt pregrijavanja cezijeve pare jasno je vidljiv na slici 4.2 koja prikazuje apsorpcijski spektar cezijeve pare na tri različite temperature. Usporedbom apsorpcije Cs 2 X D i X C molekulskih vrpci na T T c i T > T c vidljivo je da zagrijavanjem iznad kritične temperature apsorpcija opada. Radi se o vezano-vezanim molekulskim prijelazima čija je apsorpcija proporcionalna koncentraciji Cs 2 molekula. S druge strane, apsorpcija difuzne vrpce ne mijenja se bitno zagrijavanjem iznad T c, jer se radi o predominantno slobodno-vezanim molekulskim prijelazima čija je apsorpcija proporcionalna kvadratu koncentracije Cs atoma. Na temperaturama prikazanim na slici 4.2 jaka Cs 2 X B molekulska vrpca čini paru potpuno neprozirnom na valnim duljinama iznad 750 nm pa je prikazana zasebno na unutarnjem grafu pri temperaturi T = 509 K. Slika 4.2: Apsorpcijski spektar guste cezijeve pare na T < T c (T = 674 K), T T c (T = 712 K) i T > T c (T = 749 K). Unutarnji graf prikazuje apsorpciju Cs 2 X B molekulske vrpce na T = 509 K. Tipičan oblik konusne emisije opažene u ovom eksperimentu prikazan je na slici 4.3. Zanimljiv je izostanak centralne laserske točke koja je inače karakteristična za eksperimente konusne emisije. Poluširina kutne raspodjele intenziteta konusne emisije iznosi θ CE /θ CE 0.15, bitno manje nego u eksperimentima konusne emisije nanosekundnim pulsnim laserom ( θ CE /θ CE 0.3), slično vrijednosti θ CE /θ CE 0.1 dobivenoj u eksperimentu s pikosekundnim laserskim pulsevima [63]. Ovisnost kuta konusne emisije o valnoj duljini femtosekundnog lasera prikazana je na slici 4.4. Konusna emisija opaža se kada je valna duljina lasera u spektralnom području nm. Taj dio spektra odgovara plavom krilu Cs 2 X B molekulske vrpce i u njemu nema cezijevih atomskih linija. U danim eksperimentalnim uvjetima maksimalan kut konusne emisije opaža se kada je centralna valna duljina femtosekundnog lasera oko 754 nm. Ta valna duljina

54 4.3. Rezultati 48 odgovara strmom porastu koeficijenta apsorpcije Cs 2 X B molekulske vrpce (slika 4.2). Slika 4.3: Fotografija konusne emisije na zaslonu. Rezultati mjerenja ovisnosti kuta konusne emisije o temperaturi kivete prikazani su na slici 4.5. Pri temperaturama ispod 600 K nema vidljivih promjena laserskog snopa prolaskom kroz cezijevu paru pa se na zaslonu udaljenom 5.4 m od kivete opaža samo centralna laserska točka. Iznad 600 K točka na zaslonu se transformira u prsten koji se povećava grijanjem kivete, odnosno snop lasera transformira se pri prolasku kroz gustu paru cezija u oblik konusa. Pri tome je pojava prstena na zaslonu, tj. konusne emisije, popraćena efektom samofokusiranja laserskog snopa nakon prolaska kroz kivetu. Točka fokusa snopa grijanjem se pomiče prema kiveti, a prsten na zaslonu se povećava. Drugim riječima, grijanjem kivete (povećavanjem gustoće pare) postiˇze se efekt samofokusiranja laserskog snopa kao rezultat propagacije snopa kroz gustu cezijevu paru. Duljina samofokusiranja z f smanjuje se povećanjem temperature uz istovremeno povećanje kuta konusne emisije θ CE. Maksimalan kut konusne emisije opaža se pri temperaturi T = 710 K T c, koja označava kritičnu temperaturu za pregrijavanje cezijeve pare u kiveti. Zagrijavanjem kivete iznad temperature T c kut konusne emisije postupno opada. Na slici 4.5 prikazana je i temperaturna ovisnost koncentracija Cs atoma N Cs i Cs 2 molekula N Cs2 u pari. Koncentracije pri temperaturama nižim od kritične odredene su upotrebom krivulja tlaka para cezija, dok je za izračun koncentracija pri T > T c korišten izraz (4.2.1). Usporedbom oblika krivulja jasno je uočljiva korelacija izmedu kuta konusne emisije i koncentracije Cs 2 molekula, što upućuje na zaključak o molekulskoj prirodi nastanka konusne emisije.