Topološki defekti v aktivnih in pasivnih nematikih

Transcription

1 Seminar I a - 1. letnik, II. stopnja Topološki defekti v aktivnih in pasivnih nematikih Avtor: Matevž Marinčič Mentor: doc. dr. Miha Ravnik Ljubljana, december 2015 Povzetek V seminarju predstavim topološke defekte v nematskih tekočinah. Najprej uvedem direktorsko polje n(r), ureditveni parameter S in tenzor ureditvenega parametera Q za opis orientacijskega reda v nematikih ter definiram topološke defekte v 2D in 3D. V nadaljevanju uvedem Beris-Edwardsove enačbe za opis dinamike. Z njimi opišem podobnosti in razlike med pasivnimi in aktivnimi nematiki. Bistvena razlika je v tem, da aktivna snov ne delujejo v termodinamskem ravnovesju. V obeh sistemih pokažem pomembnost topoloških defektov in razložim njihove lastnosti. Na koncu predstavim aktivno turbulenco in eksperimentalni sistem z mikrotubuli in gručami kinezina, ki kljub na prvi pogled kaotičnemu obnašanju pokažejo spontano organizacijo defektov v urejeno fazo.

2 Kazalo 1 Uvod 2 2 Nematske tekočine Topološki defekti Hidrodinamika nematske kompleksne tekočine Nestabilnosti aktivnih nematikov Aktivna turbulenca in topološki defekti Orientacijski red aktivnih defektov Zaključek 11 Literatura 12 1 Uvod Tekočekristalni materiali so snovi v posebnem agregatnem stanju, ki kaže lastnosti tekočin in kristalov.[1] V kristalu trdne snovi imajo gradniki pozicijski in orientacijski red. Tekočine nimajo nobenega reda in so izotropne. Osnovni gradniki v tekočem kristalu kažejo nek orientacijski red dolgega dosega, ki je posledica njihove strukture, še vedno pa je vsaj v eni smeri njihova pozicija popolnoma neurejena. Zanimale nas bodo nematske tekočine (v nadaljevanju tudi samo nematiki). Te so lahko molekularni tekoči kristali enokomponentne tekočine iz anizotropnih molekul ali pa binarne mešanice enostavne tekočine in podolgovatih gradnikov, ki so lahko tudi zelo veliki. Za njih je značilen orientacijski red, pozicijskega pa ni. Ob dovolj visoki koncentraciji se bodo podolgovati delci skušali med seboj poravnati. Tej fazi z orientacijskim redom pravimo nematska faza in obstaja do neke kritične temperature, pri kateri se zgodi fazni prehod v izotropno fazo. Nematsko fazo opazimo v raznovrstnih sistemih; od kolonij bakterij, virusnih skupkov, jat rib do raztopin DNK in molekulskih tekočih kristalov.[2] Orientacija gradnikov je torej odvisna od orientacije sosednjih gradnikov. V enostavnem tekočem kristalu je osnovni gradnik podolgovata molekula, ki je v ravnovesnem stanju poravnana s sosednjimi molekulami. To je ena od najpogosteje obravnavanih tekočekristalnih faz, ki je svojo izjemno uporabnost najbolj pokazala v tehnologiji LCD zaslonov. V nematiku pomembno vlogo igrajo topološki defekti to so črte ali točke, kjer ne moremo definirati orientacije gradnikov.[1] Stabiliziramo jih lahko v zunanjem polju ali s posebnimi robnimi pogoji, npr. tako da jih ujamemo na stekleno paličico.[3] Z laserjem lahko ustvarjamo pare defektov z nasprotno enakim nabojem in jih potem manipuliramo ter jih tako eksperimentalno preučujemo. Preučevanje defektov v dejanskih eksperimentih je zanimivo, ker se pojavljajo tudi v drugih sistemih, npr. v superprevodnikih, superfluidnih tekočinah, v sistemih hladnih atomov, opazili so jih celo v mikrovalovnem sevanju ozadja, kjer morda igrajo vlogo v nastanku vesolja. Linijski defekti oziroma t.i. disklinacijske črte lahko tvorijo tudi bolj Slika 1: Slika topološkega zavozlane strukture. Z njimi lahko pojasnimo privlak med koloidnimi delci defekta, ki prispeva k privlačni sili med kroglicama. v nematikih, ki so prepleteni z disklinacijsko črto.[4] Na sliki 1 vidimo defekt v primeru dveh koloidov. Sestavimo lahko kompleksne stabilne strukture Vzeto iz [4]. mnogo delcev z različnimi možnostmi uporabe. En primer realizacije je 2D fotonski kristal. Nematike ločimo na pasivne in aktivne, pri slednjih imajo podolgovati gradniki lasten pogon. To jih fundamentalno razlikuje, saj aktivna snov ne deluje v termodinamskem ravnovesju. Delci dovajajo energijo in s tem neravnovesje v sistem. Ravno iz tega izvirajo drugačne lastnosti in novi pojavi, ki 2

3 so jih podrobneje začeli raziskovati v zadnjih desetih letih. Matematična osnova temelji na metodah, že razvitih za opis nematskih sistemov, primarno nematskih tekočih kristalov. Uporabimo jo lahko za opis zelo različnih bioloških sistemov, od jat rib, ptic, pa do mikroskopskega citoskeleta, celičnih tkiv ali kolonij bakterij. V slednjih opazimo npr. pojav aktivnih turbulenc (glej sliko 2), ki pripomore k mešanju hranil in transportu snovi.[5] Aktivna turbulenca se tako imenuje zaradi načina disipacije energije. V sistem jo davajajo delci z lastnim pogonom, ki poganjajo tokove in vrtince. Disipira pa se preko viskoznih sil v toploto. Pojav seveda ni enak turbulenci v enostavnih tekočinah, podobnost je samo površinska. Da je razlika očitna, nam pokaže tudi Reynoldsovo število, ki je v takem sistemu vedno dosti manjše od 1. V aktivnih nematikih opazimo tudi druge pojave. Z modelom aktivnega nematika v kapljici [6] ali le na njeni površini [7] lahko razložimo spontano gibanje celotne kapljice. Za razlago teh pojavov je ključna dinamika topoloških defektov. Lep uvod v področje aktivne mehke snovi in razlago spontanega gibanja celic lahko najdemo tudi v seminarju z naslovom Aktivna mehka snov avtorice Stelle Foršček. V seminarju bomo najprej vpeljali kompleksne nematske tekočine in topološke defekte. Nato bomo uvedli osnovne enačbe nematodinamike. V teh bomo pokazali razliko med aktivnimi in pasivnimi sistemi. S tem bomo razložili dinamiko nastajanja in anihilacije defektov v 2D aktivnih nematikih in jo povezali s t.i. aktivno turbulenco pri nizkih Reynoldsovih številih.[8] Na koncu bomo videli, da dinamika v aktivnih nematikih ni nujno kaotična, temveč obstajajo tudi dinamične faze z dobro orientacijsko urejenostjo defektov. 2 Nematske tekočine Naša nematska tekočina bo sestavljena iz gostiteljske tekočine in v njej dispergiranih anizotropnih paličastih gradnikov s cilindrično simetrijo. V eni dimeniziji so znatno daljši in imajo drugačne fizikalne lastnosti kot v drugih dveh. V aktivnem nematiku ta smer določa tudi smer aktivne sile, ko se gradniki poganjajo. Težišča teh delcev v prostoru nimajo pozicijske urejenosti, premikajo se podobno kot delci v viskozni tekočini. Imajo pa značilen orientacijski red. V ravnovesju se uredijo tako, da je njihova orientacija povsod vzporedna nekemu enotskemu vektorju n(r), ki ga imenujemo direktor. Kompleksna tekočina je lahko nepolarna ali polarna, odvisno ali so gradniki simetrični tudi glede na ravnino prečno na dolgo os. [9] Za nepolarne nematike zato velja še enakost n = n. Vse možne smeri molekul torej ležijo na hemisferi. Tudi aktivne kompleksne tekočine so ali v nepolarni ali polarni fazi. V polarni fazi imajo delci določeno smer aktivne sile in so v povprečju poravnani v isto smer, kar ustreza npr. jati rib. V nepolarni je edina razlika v tem, da so delci sicer vzporedni, njihova orientacija pa je naključna. V povprečju se zato tak sistem nikamor ne premakne. V nadaljevanju seminarja obravnavamo nepolarne nematike, razen če je eksplicitno omenjeno drugače. Slika 2: Slika turbulence bakterij Bacillus subtilis v petrijevki pri času ekspozicije 1/30 s. Referenčna dolžina 35 µm. Vzeto iz [9]. Slika 3: Shema sistema mikrotubul in skupkov molekularnih motorjev kinezina, ki ga poganja ATP. Vzeto iz [12]. 3

4 Vendar orientacijska urejenost že zaradi termičnih fluktuacij ni popolna, temveč imamo neko porazdelitev okoli povprečne vrednosti. V ta namen uvedemo ureditveni parameter S. To je skalarna količina, ki nam pove stopnjo urejenosti. Definiran je kot: S = cos2 θ(t) 1, (2.0.1) kjer je θ(t) kot med trenutno smerjo vzdolžne osi molekule in njeno časovno povprečno vrednostjo, ki je kar smer direktorja n. Vrednost S = 1 ustreza povsem poravananim molekulam, v izotropni tekočini pa je S = 0. Z ureditvenim parametrom S in direktorjem n lahko skoraj povsod dobro opišemo orientacijsko ureditev nematika. Vendar pa je za nekatere probleme smiselno vpeljati tenzor ureditvenega parametra, ki združuje obe količini 1 : Q αβ = S(n α n β 1 3 δ αβ) (2.0.2) Njegova prednost je v tem, da je v točkah prostora, kjer ne moremo določiti orientacije n, enostavno enak 0. Tenzor tako predstavlja zvezno funkcijo, definirano na celem prostoru. Je simetričen, njegova sled pa je enaka 0. Oboje lahko hitro preverimo iz dejstva, da je n enotski vektor. Pravzaprav tako definiran tenzor ustreza enoosnem nematiku. Dve njegovi lastni vrednosti sta enaki Q xx = Q yy = S 3, tretja pa je Q zz = 2S 3. Slednja največja lastna vrednost ustreza lastnemu vektorju, ki ima smer direktorja n. V splošnem se lahko tudi drugi dve lastni vrednosti razlikujeta, kar ustreza dvoosnemu nematiku. Tak tenzor še vedno zadostuje vsem lastnostim, le lastne vrednosti se nekoliko razlikujejo: Q xx = S 3 + B, Q yy = S 3 B, Q zz = 2S 3. (2.0.3) Slika 4: Tekoči kristal v nematski fazi. Dvoosnost prinese nižjo simetrijo in zaradi tega drugačne lastnosti tudi v obeh prečnih smereh na osnovni gradnik. Obnašanje dvoosnega nematika je lahko dosti drugačno od enoosnega, zato bomo od zdaj naprej imeli opravka z enostavnejšim enoosnim. Nematik ima neko preferenčno smer, zato pravimo, da se zlomi sferična simetrija. Vse smeri direktorja so ob odsotnosti zunanjih sil ekvivalentne, podobno kot v feromagnetu ob odsotnosti zunanjega polja. Usmerjenost lahko določimo z robnimi pogoji in tako gradnikom vsilimo neko smer. V pasivnem nematiku dobimo v ravnovesju nek profil direktorja n(r), ki minimizira elastično prosto energijo. Teži k poravnanim gradnikom. Prosto energijo nematika dobimo z integracijo standardne Landau-de Gennes gostote proste energije: f LdG (Q) = K 2 Q 2 + A 2 trq2 + B 3 trq3 + C 4 (trq2 ) 2. (2.0.4) V zgornji enačbi je K elastična konstanta v približku, ko izenačimo elastične konstante različnih deformacij, ostali trije parametri A, B, C pa so snovne konstante. Prvi člen je prispevek zaradi elastične energije deformacije, drugi del pa je razvoj po ureditvenem parametru po Landau-ovi fenomenološki teoriji in opiše prehod v izotropno fazo. V nepolarnem aktivnem nematiku homogeno stanje ni stabilno, saj gradniki z lastnim pogonom dovajajo energijo in s tem vodijo sistem stran od termodinamskega ravnovesja. Energija je shranjena bodisi v topilu, ki obdaja te delce, bodisi jo delci sami nosijo. S pogonom delci poganjajo tok in s tem spreminjajo direktorsko polje. To dinamiko bomo opisali z dinamičnimi enačbami. Iz bioloških struktur v celici izvira primer aktivne nematske kompleksne tekočine, ki ga zaradi dobrega ujemanja z računalniškim modelom uporabljajo v mnogih eksperimentih. To je sistem podolgovatih mikrotubul in gruč kinezina v tekočini na sliki 3. [7] Kinezin je molekularni motor, ki se lahko pripne na mikrotubulo in po njej koraka vedno v isti + smeri, določeni z atomsko zgradbo mikrotubula. Ob tem porablja ATP, ki mora biti na voljo v okoliški tekočini. Koncentracija ATP določa hitrost korakanja. V sistemu je več kinezinov povezanih v gruče, zato se lahko ena gruča hkrati pripne na več sosednjih mikrotubul. Če so mikrotubuli poravnani z isto orientacijo, se zaradi gruč kinezinov in deplecijskih sil le povežejo v šope in delujejo kot en osnovni gradnik nematika. V primeru, ko se kinezini iz iste gruče 1 V imenovalcu ulomka v resnici stoji dimenzija prostora, zato v 2D nematiku tam stoji število 2. 4

5 Slika 5: Na sliki je nekaj možnih defektov, ki se običajno pojavljajo v nematiku. Z debelo črto je označena linija, ki bo pod prekrižanima polarizatorjema črna. Prva sličica kaže smeri polarizatorjev. Desno sta dva 3D defekta v kapilari s homeotropnimi robnimi pogoji. Vzeto iz [1]. vežejo na nasprotno usmerjena mikrotubula, pa ju potiska v nasprotno smer enega glede na drugega. Od tu izvira aktivna sila, ki ob dovolj visoki koncentraciji poganja osnovne gradnike šope mikrotubulov. Zaradi narave interakcije je to nepolarni aktivni nematik, saj morajo biti sosednje gruče mikrotubulov obrnjene naključno, da med njimi pride do drsenja. V raztopini so dodani še polimeri PEG (označeni na sliki 3), ki omogočajo lažje drsenje in hkrati pomagajo pri formiranju šopov mikrotubul. 2.1 Topološki defekti Topološki defekt je konfiguracija polja ureditvenega parametra Q(r), ki je ne moremo zvezno transformirati v osnovno stanje s homogenim Q(r).[1] V njih ureditveni parameter pade na 0, kar pomeni, da je snov lokalno izotropna. To ponavadi pomeni drugačno dielektričnost, zato se svetloba na defektih siplje. V vzorcu nematika jih pod mikroskopom zato opazimo kot temne črte ali točke. Še lažje jih opazimo, če vzorec dvolomnega nematika postavimo med prekrižana polarizatorja. V tem primeru ni prepuščene svetlobe povsod, kjer je S = 0, ali kjer je direktorsko polje poravnano z eno od smeri polarizatorjev, saj v teh primerih nematik nič ne vpliva na polarizacijo svetlobe. Tako lahko tudi določimo strukturo defektov glej sliko 5. Topološki defekti se lahko pojavijo med faznimi prehodi, ki zlomijo simetrijo, zaradi vpliva zunanjega polja ali pa enostavno morajo obstajati v ravnovesnem stanju zaradi robnih pogojev. Predstavljajo neko asimetrijo v strukturi. Ker povzročijo spremembo direktorskega polja, jim lahko pripišemo elastično energijo te deformacije. Pravzaprav lahko stanje nematika namesto z direktorskim poljem v vsem prostoru z robnimi pogoji v grobem enako dobro opišemo s tem, da poiščemo topološke defekte. Poglejmo si najprej 2-dimenzionalni nematik. Defekti so lahko le točkasti, saj disklinacijske stene ne predstavljajo ravnovesnega stanja. Opišemo jih z ovojnim številom m, ki določa geometrijo direktorskega polja v okolici defekta. Ovojno število dobimo z naslednjo metodo: Defekt obkrožimo s poljubno zanko, npr. krožnico. Povsod na tej zanki je direktorsko polje n definirano. Definirajmo r kot vektor med defektom in točko na tej zanki, φ(r) = arctan y/x naj bo kot med vektorjem r in neko izbrano osjo x, θ(r) pa kot med isto osjo x in smerjo direktorja n(r). Ko s φ v pozitivni smeri opišemo celo zanko ( φ = 2π), se nam θ poveča za θ = m2π, kjer je m ovojno število ali moč defekta. Dovoljene vrednosti za m so v nematiku cela in polcela števila, saj sta v nematiku nasprotni smeri ekvivalentni n = n. Tako smo ločili vse možnosti za defekte. V resnici je naš vzorec navadno 3-dimenzionalen. V treh dimenzijah obstajajo točkasti in linijski defekti.[1] Obstajajo različni točkasti defekti, ki se pojavijo v snovi ali na površini. Direktor je v bližini defekta v različnih ravninah preseka usmerjen radialno ali hiperbolično, odvisno od tega jim lahko pripišemo topološki naboj. Dva primera sta na sliki 5, kjer nastaneta ježek, kjer je v okolici direktor povsod usmerjen radialno, in hiperbolični ježek, kjer je bližnje direktorsko polje hiperbolično. Ustrezata jim moči, oziroma topološka naboja +1 in -1. Linijski defekt pa je običajno sklenjena zanka, razen primerov s posebnimi robnimi pogoji, če se na koncu drži površine kristala. Lokalno strukturo defekta 5

6 lahko določimo z obhodnim številom tako kot v 2D primeru, če si smer defekta izberemo za os z. Ta količina ima lahko na istem defektu na različnih mestih različne vrednosti. Moč defekta pa v tem primeru geometrijsko določimo tako, da si zamislimo neko ploskev, katere rob je naša zanka; na eni strani te ploskve vse molekule zvezno vrtimo okoli izbrane osi Ω, ki je pravokotna na nezmoteno direktorsko polje, na drugi strani pa jih pustimo pri miru. Ob tem zvezno prilagajamo smer direktorja tudi v vseh ostalih točkah prostora, tako da je direktorsko polje nezvezno samo na naši ploskvi. S tako transformacijo se lahko znebimo defekta in pridemo do homogenega direktorskega polja v vsem prostoru z zasukom za Ω = m 2π, kjer je m moč defekta in je polcelo število. [1] Lahko bi pokazali, da je možno vsako zanko s celoštevilsko močjo m zvezno deformirati v točko, zato tak defekt v praznem prostoru ni stabilen. Stabilen je le za polovične vrednosti m = 1/2, 3/2... V resnici obstaja zvezna transformacija med vsemi različnimi vrednostmi m, tako da brez posebnih robnih pogojev obstaja le m = 1/2, kjer lahko kvečjemu spreminjamo orientacijo. [10] Stabilnost defektov določa minimum elastične proste energije, ki jo lahko v dveh dimenzijah zelo poenostavljeno iz Landau-de Gennes proste energije (2.0.4) zapišemo kar s kotom Θ med neko izbrano osjo in smerjo direktorja [1]: F = 1 2 K( Θ)2, (2.1.1) Z integracijo gostote proste energije lahko v 2D nematiku izračunamo, da je v energijsko 2x ugodnejši obstoj dveh defektov m = 1/2 kot enega z m = 1. Podobno se da pokazati nestabilnost linijskega defekta v 3D z m = 1 na primeru nematika v valju s homeotropnimi 2 robnimi pogoji. Disklinacijska linija pobegne v tretji dimenziji, za njo ostaneta kvečjemu točkasta defekta. Obe stanji vidimo na sliki 5. Iz istega računa iz enačbe (2.1.1) dobimo tudi privlak med defekti z nasprotno enako močjo m. Defekta se bosta v ravnovesju anihilirala, za njima pa bo ostalo homogeno direktorsko polje. 2.2 Hidrodinamika nematske kompleksne tekočine Dinamiko kompleksne tekočine opišemo s tem, da v vsem prostoru definiramo tenzor ureditvenega parametra Q(r), hitrostno polje v(r) in tlak p(r). Aktivni nematik lahko opišemo z različnimi fenomenološkimi modeli. Preučevani eksperimentalni sistemi so že v velikostnih skalah zelo različni in imajo lahko mnogo vhodnih parametrov, zato model, ki dobro velja v enem primeru, ni nujno najboljši v kakem drugem. V nadaljevanju bom predstavil mezoskopski Beris-Edwardsov opis nematodinamike, sprva uporabljen za nematske tekoče kristale. ([5],[8]) V enačbi za F LdG smo že uporabili približek ene elastične konstante, poleg tega bomo zanemarili člene z višjimi odvodi v Q ij. V 2D aktivni nematski tekočini, s kakršno se bomo ukvarjali v nadaljevanju, take enačbe vsaj kvalitativno še vedno dobro veljajo. V 3D nematiku so nekateri členi seveda nekoliko drugačni. Prva je dinamična enačba za Q: ( t + v k k )Q ij = λsu ij + Q ik ω kj ω ik Q kj + γ 1 H ij, (2.2.1) kjer je λ parameter, ki določa poravnavanje s tokom, S skalarni ureditveni parameter in γ rotacijska viskoznost. u ij = ( i v j + j v i )/2 je tenzor strižnih hitrosti, ki vsebuje časovne odvode strižnih deformacij, ω ij = ( i v j j v i )/2 pa je tenzor vrtinčnosti. To sta simetrični in antisimetrični del gradienta hitrostnega polja in ustrezni členi v enačbi predstavljajo vpliv hitrostnega polja na spremembe tenzorja ureditvenega parametra. H ij = δf LdG δq ij imenujemo molekulsko polje, ki narekuje dinamiko relaksacije nematika Q zaradi elastičnih napetosti med gradniki kompleksne tekočine. Povezano je z Landau-de Gennesovo prosto energijo nematika (2.0.4), ki je minimalna v ravnovesnem stanju, ko je molekulsko polje poravnano z direktorjem n. Hitrostno polje zadošča splošni Navier-Stokesovi enačbi gibanja za nestisljivo tekočino: v = 0; ρ( t + v k k )v i = η 2 v i i p + j σ ij, (2.2.2) kjer je prva enačba pogoj za nestisljivost, ρ je gostota tekočine in p tlak. η je običajna strižna viskoznost tekočine in celoten člen ustreza prispevku k hitrosti zaradi povprečnega gibanja okoliške tekočine. Na levi strani Navier-Stokesove enačbe je inercialni člen. Pomembno je poudariti, da so podolgovati gradniki v naši nematski tekočini zaradi svoje velikosti v režimu nizkega Reynoldsovega števila Re < 1. Običajne turbulence torej v takem sistemu ne pričakujemo. Inercialnega člena na levi strani Navier-Stokesove enačbe vseeno ne bomo zanemarili, saj tokovi v nematiku pomembno vplivajo tudi na direktorsko polje 2 Homeotropni (pravokotni) robni pogoj pomeni vsiljeno sidranje molekul nematika pravokotno glede na površino. 6

7 po enačbi (2.2.1). Napetostni tenzor σ ij = σij el+σactive ij vsebuje več prispevkov. Prvi je elastična napetost zaradi deformacije: σij el = λh ij H ik Q kj + Q ik H kj. (2.2.3) V napetostnem tenzorju lahko zanemarimo Ericksenovo napetost σij E = iq kl δf LdG /δ( j Q lk ). 3 Ta je posledica posebne deformacije, pri kateri orientacijo posameznih molekul (n(r)) držimo konstantno, njihova težišča pa izmaknemo.[1] V primerjavi z ostalimi členi v σij el, npr. H ikq kj = δf LdG δq ik Q kj prispevek višjega reda v odvodih po Q ij in je zato manj pomemben. Tudi preverjeno v aktivnih nematikih ne igra pomembne vloge in ga zaradi enostavnosti lahko zanemarimo.[5] Prispevek zaradi potisne sile, ki loči aktivne od običajnih pasivnih kompleksnih nematskih tekočin, vpeljemo takole[8]: σij active = ζq ij. (2.2.4) Deluje enostavno kot dodaten prispevek v napetostnem tenzorju v smeri direktorja. Parameter ζ določa moč aktivnosti, njegov predznak pa to ali aktivni delci raztezajo ζ > 0 ali krčijo ζ < 0 sistem oziroma ali potiskajo tok tekočine stran od sebe ali vlečejo tekočino proti sebi. V realnih primerih je ta parameter lahko odvisen od kakih zunanjih dejavnikov, npr. koncentracije ATP v sistemu mikrotubul in kinezina. Večji problem je v časovni in krajevni odvisnosti aktivnosti ter v povezavah med parametri, ki jih v simulacijah težko upoštevamo. Efektivno ta člen generira silo, ki po enačbi (2.2.2) požene materialni tok, če je tenzor nematskega ureditvenega parametra nehomogen če obstaja gradient Q(r). Tok tekočine pa vpliva nazaj na orientacijo molekul Q(r) po enačbi (2.2.1). Četudi je sistem sprva v homogenem stanju Q = konst., bo že zaradi termičnih fluktuacij prišlo do lokalnega gradienta v Q in posledično do deformacije polja. Posledice opisane dinamike so vsi pojavi, ki jih bom predstavil v nadaljevanju tega besedila. 3 Nestabilnosti aktivnih nematikov V tem seminarju se bomo v glavnem ukvarjali z 2D vzorci aktivnega nematika oziroma s tankimi plastmi 3D vzorca. Izvor nestabilnosti je enak v treh dimenzijah, zato je pojav aktivne turbulence v pravih 3D vzorcih do neke mere podoben. Dosedanje raziskave se ukvarjajo v glavnem z 2D vzorci. Homogeno urejena faza v 2D aktivnem nematiku je hidrodinamsko lahko nestabilna. Že majhna deformacija, kjer se direktor ukrivi tako, kot prikazano na sliki 6, bo pod vplivom aktivne ekstenzivne napetosti med paličicami ukrivljenost še povečala in hkrati proizvedla tok tekočine. Dolgovalovna perturbacija, ki deformira direktorsko polje, povzroči preko opisanega mehanizma nastanek tako imenovanih sten, če bo le razmerje med elastično konstanto K v enačbi (2.0.4) in parametrom aktivnosti ζ v enačbi (2.2.4) ugodno. Ta dva prispevka tekmujeta prvi hoče minimalizirati elastično energijo, drugi pa poganja tok in hoče povečati ukrivljenost. Nastale stene v 2D aktivnem nematiku (slika 7) so ozka območja velike ukrivljenosti, med njimi pa je direktorsko polje približno poravnano. V stenah je nakopičene veliko elastične energije, kljub temu pa se zaradi aktivnega člena ne relaksirajo kot bi se v pasivnih nematikih. V dveh dimenzijah za dovolj majhen parameter aktivnosti ζ < ζ 0 ± obstaja stabilna homogena rešitev z v = 0. Z analizo linearne stabilnosti dinamičnih enačb (2.2.1 in 2.2.2) lahko dobimo teoretično vrednost kritične aktivnosti [11]: Slika 6: Slika deformacije, ki sistem vodi iz ravnovesja pri ekstenzivnem delovanju ζ > 0. Modre puščice kažejo smer napetosti in toka tekočine. [9] ζ 0 ± = K[2η + γs0(1 2 λ) 2 ] ±4π2 γl 2. (3.0.5) S 0 (1 λ) Kritično aktivnost nam zgornja enačba poveže z ureditvenim parametrom v homogenem stanju S 0, viskoznostjo γ in η, velikostjo vzorca L, parametrom aktivnosti ζ, koeficientom elastičnosti K in parametrom λ. S 0 je povezan s koeficienti A in C iz enačbe za Landau-deGennes prosto energijo (2.0.4). Ta dva koeficienta sta povezana s faznim prehodom iz nematske v izotropno fazo. Iz zgornje enačbe lahko sklepamo na karakteristično razdaljo med stenami, ki bodo ločevale homogene dele nematika. Dobimo karakteristično razdaljo, ki jo lahko primerjamo z eksperimenti: l a K/ ζ.[8] 3 Če bralcu ni očitno: v zapisu vedno velja zapis i = x i. 7

8 Slika 7: Nastanek sten kot posledica hidrodinamskih nestabilnosti v ekstenzivnem nematiku v odvisnosti od parametra aktivnosti ζ in elastične konstante K. Vzeto iz [8]. Slika 8: Zgoraj je prikazan proces nastajanja para defektov m = ±1/2, spodaj pa anihilacija. Vidimo, da je orientacija defektov pri procesih različna. Enote tu in na drugih grafih niso fizikalne, saj so vezane na velikost osnovne celice v simulaciji. Vzeto iz [8]. Homogena orientacija v sistemu bo postala nestabilna ko bo velikost sistema primerljiva s karakteristično razdaljo: L l a. Z numerično integracijo diferencialnih enačb dobimo razvoj sprva urejenega sistema s fluktuacijami, do trenutka tik preden se tvorijo prvi defekti. S Fourierovo transformacijo razlike kotov med naklonom direktorja v neki točki r in naklonov v sosednjih točkah dobimo kvantitativno mero za karakteristično razdaljo, ki jo narišemo v grafa 7. Dobimo dobro ujemanje s predvideno odvisnostjo od parametrov, kar je dokaz za našo teorijo nastajanja sten v strukturi kot posledica nestabilnosti. 3.1 Aktivna turbulenca in topološki defekti V pasivnih nematikih se je preučevanje defektov izkazalo za bistveno za razumevanje interakcij in lastnosti snovi. Topološki defekti igrajo veliko vlogo tudi v opisu aktivnih nematikov. V nasprotju s statičnimi pasivnimi defekti se v aktivnih snoveh defekti gibljejo in ob tem nenehno spreminjajo direktorsko polje, podirajo stene, spontano nastajajo in se anihilirajo, pojasnijo pa tudi turbulentne tokove, ki se pojavijo v aktivnih snoveh kljub nizkim Reynoldsovim številom[5]. Vrtinci so posledica aktivne sile in imajo torej drugačen izvor kot pri klasični turbulenci. V aktivni turbulenci zato npr. ne opazimo nastajanja vedno manjših vrtincev iz večjih, vendar je njihova velikost okvirno določena s parametri sistema in se ne spreminja tako zelo. Podobnost v imenu nekoliko zavaja, zato je zelo pomembno, da razumemo izvor tega pojava. Pokazali smo že zakaj se tvorijo stene. Vendar to niso stabilne strukture, saj večja ukrivljenost pomeni večjo napetost in zato večji tok j σij active = j ζq ij. Direktor se ukrivlja še naprej, potem pa se na nekem mestu stene, kjer je ukrivljenost zaradi lokalne perturbacije največja, spontano tvori par topoloških defektov z m = ±1/2. Po tvorbi se polje na steni med defektoma skoraj popolnoma poravna v smeri zveznice med njima. Pozitiven defekt se oddaljuje od negativnega zaradi tokov, ki jih poganja asimetrija. Tok ga poganja proti smeri večje ukrivljenosti po enačbi (2.2.2), za seboj pa pušča poravnano direktorsko polje (slika 8). Najbolj ugodno mu je potovati kar po steni, kjer je ukrivljenost največja dokler ne naleti na nek negativen defekt z m = 1/2 in se z njim anihilira. S tem tudi stena izgine. Za vsem skupaj ostane deformirano polje, na katero vplivajo tudi vse druge stene in defekti. Negativni defekti z m = 1/2 nimajo takšne asimetrije, zato se ne gibljejo toliko in tako hitro kot pozitivni. Zaradi anihilacije defektov, ki pridejo preblizu skupaj, in karakteristične razdalje med stenami, se število defektov ustali. Tako sistem pride do dinamično stabilnega turbulentnega stanja, kjer kaotično nastajajo nove stene, ki jih izravnajo pari defektov, ob tem pa povzročajo vrtinčne tokove in tako še bolj kaotično dinamiko.[8] 8

9 Slika 9: Na sliki je hitrostno polje tekočine okoli defektov m = ±1/2. Bele črte ustrezajo smeri direktorja, črne pa smeri hitrosti tekočine. Z barvami je označena vrtinčnost. Vzeto iz [5] Slika 10: Čas, potreben za formacijo prvega para defektov v odvisnosti od brezdimenzijske elastične konstante K za različne parametre aktivnosti ζ v 2D simulaciji. Levo slika začetnega pogoja (a), ki vodi v nastnek domenske stene z elastično relaksacijo (b) in potem še para defektov (c). Vzeto iz [8]. Vrtinci so posledica vrtinčnosti toka v okolici defektov m = ±1/2, kot ga vidimo na sliki 9. V bližini pozitivnih defektov dobimo močne vrtince. Taisti tok v središču defekta teče v smeri, kamor je defekt obrnjen, torej poganja defekt naprej v smeri največje ukrivljenosti direktorskega polja. Narisane slike toka nestisljive tekočine so dobljene z analitično rešitvijo Stokesove enačbe (2.2.2) v prisotnosti aktivne sile, kjer za tenzor Q ± vzamemo kar že znano polje za defekt z m = ±1/2. [5] Očitno so defekti in vrtinci močno povezani. Izkaže se, da je v turbulentni fazi število vrtincev in število defektov sorazmerno. Ponavadi defekti krožijo okoli vrtincev. V treh dimenzijah bodo defektne linije z m = 1/2 na zelo podoben način, kot smo ga predstavili v 2D ustvarile dolge valjaste vrtince, ki pa se bodo lahko poljubno raztegnili, tako da bo njihova dinamika verjetno še bolj zanimiva. [5] Na sliki 10 vidimo odvisnost časa trajanja do nastanka prvega defekta v steni za različne vrednosti parametrov ζ, K. Začetni pogoj je v vedno enaka stena v direktorskem polju na sliki 10 (a). Večja aktivnost ζ zmanjša ta čas. Zanimivo je, da enaka dinamika obstaja tudi brez toka tekočine v = 0. V tem primeru se po enačbi (2.2.2) aktivna napetost prenese direktno na elastično napetost, ki vpliva na H. Ključna je vrednost elastične konstante K, ki nastopa v H preko proste energije. Iz grafa lahko preberemo kritično vrednost konstante K c, nad katero je nastanek defektov še energijsko ugoden. Pri manjšem K < K c zmoteno polje zvezno relaksira nazaj v osnovno nematsko stanje kot pasivni nematiki. Aktivno turbulenco in dinamiko defektov so v 2D sistemih z mikrotubuli in gručam kinezina pokazali in potrdili tudi eksperimentalno [7]. V ta namen so v tekočino dodali pod mikroskopom lepo vidne mikrometrske delce. Sledili so njihovem gibanju in tako opazovali notranje tokove. Njihovo gibanje ima dobro določeno smer. Na sliki 11a lahko vidimo gibanje delcev zaradi vrtinčnih tokov, ki so povezani z dinamiko defektov in so značilni za aktivne nematike. Stabilno dinamiko nastajanja in anihiliranja defektov so v takem sistemu brez težav obdržali tudi 24 ur, če je le bilo v okoliški tekočini dovolj raztopljenega goriva ATP. V kontrolnem poskusu, ko v tekočini ni ATPja, se sistem mikrotubulov in kinezina obnaša kot običajen nematik. V njem ne opazimo nobenih notranjih tokov ali spontanega nastajanja 9

10 Slika 11: Sledenje delcem v aktivnem sistemu mikrotubul in gruč kinezina. a, slika delcev kaže skrajno ne- Brownovo gibanje. Narisane so še trajektorije delcev. Referenčna skala 80 µm. b Graf povprečnega kvadrata odmikov za različne koncentracije ATP v logaritemski skali v primerjavi z difuzijskim eksponentom 1 in balističnim 2. Vzeto iz [7]. defektov. Delci, ki so jim v eksperimentu sledili, so pokazali le difuzno Brownovo gibanje. Na grafu 11b vidimo standardno deviacijo lege delcev v odvisnosti od časa, ki da pri zelo nizkih koncentracijah ATP le difuzni eksponent 1, značilen za Brownovo gibanje: σ 2 (t) = 2Dt. Pri velikih koncentracijah ATP pa se naklon logaritmiranega grafa dobro ujema z balističnim eksponentom 2. S tem so tudi eksperimentalno pokazali fundamentalno razliko med aktivnimi in pasivnimi nematiki. 3.2 Orientacijski red aktivnih defektov DeCamp in sodelavci so prav tako preučevali dinamiko mikrotubul in kinezina. Na prvi pogled se zdi kaotična in da popolnoma uniči orientacijski red nematika. Vendar so eksperimentalno in z računalniško simulacijo pokazali, da se defekti v velikem a nujno tankem (skoraj 2D) vzorcu spontano organizirajo v fazo brez rotacijske simetrije. Orientacija defektov se v povprečju postavi v neko izbrano smer na makroskopskih dimenzijah celega vzorca. Orientacija se ohranja več ur, v primerjavi z življenjskim časom defekta, ki traja povprečno 40 sekund. Največji vzorec, ki so ga posneli v eksperimentu, je bil velik kar 6x2cm s približno defekti. Na sliki 12 vidimo urejenost mikrotubul v majhnem delčku celotnega vzorca. Poleg tega so z rdečo in modro označene lege in orientacije pozitivnih in negativnih topoloških defektov z m = 1/2 oziroma m = 1/2. Vidimo, da so pozitivni defekti dobro poravnani do orientacije natančno: kljub temu, da so defekti polarni, imajo nematsko simetrijo. Negativni defekti so simetrični na zasuk za 60 stopinj, zato je njihova orientacija določena le do te mere. Porazdelitev orientacije defektov po polarnem kotu v celotnem vzorcu vidimo na prvem grafu na sliki 12. Tukaj se lahko prepričamo o dobri urejenosti defektov. Tudi negativni defekti ustrezajo pravi simetriji, vendar je njihova urejenost dosti slabša od pozitivnih. Ker orientacija defektov določa tudi smer toka tekočine, nam simetrična porazdelitev po prostoru namiguje tudi to, da je skupen tok tekočine 0, kar je smiselno. Iz prvih dveh grafov na sliki 12 vidimo, da se povprečna smer defektov m = 1/2 v eksperimentu dobro ujema s povprečno smerjo nematika. To je smiselno, saj defekti za seboj vedno pustijo poravnano polje v isto smer kamor gledajo. Tudi s časom se povprečna usmerjenost ne spreminja veliko. Poskus so izvedli z različnimi oblikami vzorca in različnimi robnimi pogoji ter ugotovili, da robni pogoji pri tako velikem vzorcu ne igrajo vloge pri orientaciji. Rezultati iz računalniške simulacije se nekoliko razlikujejo od eksperimentalnih, saj kažejo polarno simetrijo namesto nematske, ki jo vidimo na eksperimentalnem grafu. Razlogi so v velikih razlikah med računalniškim modelom in eksperimentom v smislu različnih posameznih elastičnih konstant za različne deformacije, računalniška simulacija tudi ne upošteva hidrodinamične interakcije in je zares 2D. Konec koncev eksperimentalni sistem ne dovoljuje takega reda zaradi robnih pogojev, ki zahtevajo celoten tok snovi 0. Na grafu 13 vidimo še kvantitativno mero za stopnjo urejenosti pozitivnih defektov oziroma smeri mikrotubulov v sistemu: 2D nematski ureditveni parameter S defects = cos(2[ψ ψ]). Ureditveni parameter je mnogo večji pri manjši koncentraciji mikrotubulov v simulacijah oziroma tanjši plasti mikrotubulov v eksperimentu, kar je še ena razlika od pasivnih nematikov, kjer se ureditveni parameter povečuje s koncentracijo. S svojim delom so dokazali, da v aktivnem nematiku obstaja režim, v katerem aktivni defekti tvorijo dinamično fazo višjega reda z dobro ohranjenim orientacijskim redom. Dejstvo, da so našli tako fazo tako v eksperimentu kot v računaniški simulaciji, nam da misliti, da je obstoj te faze lastnost vseh aktivnih 10

11 Slika 12: Ureditev orientacij aktivnih defektov, orientacije mikrotubul in časovna odvisnost povprečne orientacije v eksperimentu (zgoraj) in ureditev orientacij defektov v računalniški simulaciji (spodaj levo). Desno je slika delčka sistema skupaj z vrisanimi pozitivnimi in negativnimi defekti (rdeče in modro). Kaže urejeno orientacijo defektov. [5] nematikov. Slika 13: Graf ureditvenega parametra defektov m = 1/2 v odvisnosti od višine plasti mikrotubulov. vloženem grafu je podobna odvisnost ureditvenega parametra smeri mikrotubulov. [5] Na 4 Zaključek Topološki defekti so matematično podprte tvorbe, ki se pojavljajo v zelo različnih fizikalnih sistemih. Poleg simetrij predstavljajo eno osnovnih lastnosti sistema, ki narekujejo njihovo obnašanje in nosijo veliko informacije. Preučevanje snovi je mnogokrat enostavnejše, če razumemo njihov koncept. Topološke lastnosti defektov v vektorskem polju nam sicer ne dajo toliko informacije kot samo vektorsko polje, so pa pomemben princip, ki ga lahko uporabimo v poljubnem urejenem sredstvu. V nematikih jih z nekaj znanja zlahka opazujemo in z njimi manipuliramo. Zato predstavljajo lep sistem, posplošitve pa lahko segajo daleč, skoraj do velikega poka. [3] Aktivni nematiki so novo področje raziskovanja, sploh v primerjavi z običajnimi nematiki. Ukvarja se z hidrodinamiko aktivnih kompleksnih tekočin, v kateri imajo osnovni gradniki lasten pogon, kar 11

12 prinaša v sistem neravnovesje. Že zaradi te lastnosti so aktivni sistemi nekaj novega v fiziki, kjer ponavadi iščemo nekakšna ravnovesna stanja. V seminarju sem preko dinamičnih enačb pokazal, da tudi v aktivnih nematikih topološki defekti kažejo ključno vlogo pri opisu sistema. So izvor tokov in aktivne turbulence. Pokazal sem tudi, da aktivni defekti lahko tvorijo urejeno stacionarno dinamično fazo, ki jo vzdržuje aktivnost posameznih gradnikov. V tej fazi se kaže trajna urejenost dolgega dosega in verjetno je to ena od generičnih lastnosti aktivnih nematikov. V seminarju se nismo veliko ukvarjali z 3D sistemi, čeprav so v bioloških in drugih sistemih tudi zelo pogosti. Trenutne raziskave na tem področju, ki potekajo približno zadnjih desetih let, obravnavajo povečini 2D sisteme; v treh dimenzijah je področje trenutno še zelo neraziskano. Konceptualno 3D sistemi niso zelo drugačni, saj imajo enak izvor dinamike. Posledično opazimo podobne pojave, med drugim tudi aktivno turbulenco. Ena glavnih razlik je v tem, da se lahko nastali vrtinci premikajo in širijo v smeri vrtinčne niti; dinamika je zato bolj zapletena. Tudi eksperimentalno je 3D sisteme težje opazovati, računalniške simulacije pa so zaradi dodatne dimenzije časovno zahtevnejše. Taki sistemi se pojavljajo na različnih koncih biologije. Znanje o njih nas je že in nas še bo naučilo nekaj o bioloških sistemih, o transportu snovi in dinamiki na sploh. Aktivna turbulenca prispeva k mešanju hranil in transportu snovi. Tok, ki je posledica aktivnih defektov nematika v kapljici prispeva tudi k mobilnosti večjih celic. Z nadaljnjim raziskovanjem se bo skušalo najti prave modele, ki najbolje opišejo biološke sisteme in razumeti delovanje še bolj zapletenih sistemov v celici in delovanje tkiv, kjer so parametri odvisni drug od drugega in še zdaleč nismo prišli do konca. Literatura [1] Gennes, P. and Prost, J. (1993). The physics of liquid crystals. Oxford: Clarendon Press. [2] Ramaswamy, S. (2010). The Mechanics and Statistics of Active Matter. Annu. Rev. Condens. Matter Phys., 1(1), pp [3] Nikkhou, M., Škarabot, M., Čopar, S., Ravnik, M., Žumer, S. and Muševič, I. (2014). Lightcontrolled topological charge in a nematic liquid crystal. Nat Phys, 11(2), pp [4] Ravnik, M. and Slobodan Žumer, (2009). Nematic colloids entangled by topological defects. Soft Matter, 5(2), p.269. [5] Giomi, L. (2015). Geometry and Topology of Turbulence in Active Nematics. Phys. Rev. X, 5(3). [6] Tjhung, E., Marenduzzo, D. and Cates, M. (2012). Spontaneous symmetry breaking in active droplets provides a generic route to motility. Proceedings of the National Academy of Sciences, 109(31), pp [7] Sanchez, T., Chen, D., DeCamp, S., Heymann, M. and Dogic, Z. (2012). Spontaneous motion in hierarchically assembled active matter. Nature, 491(7424), pp [8] Thampi, S., Golestanian, R. and Yeomans, J. (2014). Instabilities and topological defects in active nematics. EPL, 105(1), p [9] Marchetti, M., Joanny, J., Ramaswamy, S., Liverpool, T., Prost, J., Rao, M. and Simha, R. (2013). Hydrodynamics of soft active matter. Reviews of Modern Physics, 85(3), pp [10] Kleman, M. (2001). Soft matter Physics. New York [u.a.]: Springer. [11] Giomi, L., Bowick, M., Mishra, P., Sknepnek, R. and Cristina Marchetti, M. (2014). Defect dynamics in active nematics. Philosophical Transactions of the Royal Society A: Mathematical, Physical and Engineering Sciences, 372(2029), pp

13 [12] DeCamp, S., Redner, G., Baskaran, A., Hagan, M. and Dogic, Z. (2015). Orientational order of motile defects in active nematics. Nature Materials, 14(11), pp