APLINKOS APSAUGOS INŽINERIJA 11-osios Lietuvos jaunųjų mokslininkų konferencijos Mokslas Lietuvos ateitis, įvykusios Vilniuje 2008 m. balandžio 3 d., straipsnių rinkinys DIRVOŽEMIO MĖGINIŲ ATRINKIMO IR RADIOLOGINIŲ TYRIMŲ METODŲ APŽVALGA Magistrantė Laura Svirplytė Vadovė dr. Rima Ladygienė Aplinkos apsaugos katedra, Vilniaus Gedimino technikos universitetas, El. paštas laura.svirplyte@gmail.com Anotacija. Straipsnyje nagrinėjama aplinkos taršos dirbtiniais radionuklidais problema. Apžvelgiami įvairiose šalyse taikomi dirvožemio mėginių atrinkimo būdai, skirti gamtinės kilmės ir antropogeninės taršos radionuklidų savitajam aktyvumui nustatyti dirvožemio paviršiniame sluoksnyje ir vertikaliai migracijai į gilesnius sluoksnius. Pristatomi įvairiose šalyse naudojami bandinių ėmimo ploto ir jo dydžio parinkimo metodai, pateikiami bandinių matmenys, jų skaičius. Aptariami dirvožemio bandinių paruošimo tyrimams metodai, saugojimo būdai bei prietaisai bandiniams imti. Aptariami dirvožemio bandinių radiologinių tyrimų metodai alfa ir gama spektrometrija, radiocheminis atskirų radionuklidų išskyrimo metodas, kurie taikomi radionuklidų savitiesiems aktyvumams dirvožemyje nustatyti. Įvadas XX a. tai atominis amžius: vykdomi branduolinių ginklų bandymai, atsiranda atominė energetika, jonizuojančiosios spinduliuotės šaltiniai pradėti naudoti įvairiose žmogaus veiklos srityse, tokiose kaip medicina, pramonė, moksliniai tyrimai. Vilniaus Gedimino technikos universitetas http://www.vgtu.lt/leidiniai/ 402
Branduolinių ginklų bandymai sukėlė globalinę radioaktyviąją aplinkos taršą. Pastaruoju metu radioaktyvioji tarša plinta su atmosferos frontais, radionuklidai į aplinką patenka degant miškams užterštose teritorijose, veikiant branduolinės energijos objektams normaliu režimu ir įvykus radiacinėms avarijoms juose, vykdant atominių elektrinių uždarymo ir išmontavimo darbus. Veikiant atominiams reaktoriams, į atmosferą ir vandenį patenka dirbtinių radionuklidų. Tarp 15 pagrindinių radionuklidų ilgiausia pusėjimo trukme pasižymi 239 Pu (2,4 10 4 metų) ir 137 Cs (30 metų). Branduolinių ginklų bandymų bei Černobylio atominės elektrinės katastrofos metu į aplinką patekęs ir tarp ilgaamžių svarbiausias radionuklidas taip pat yra minėtas 137 Cs (Mackevičius 2004). Radionuklidai, patekę į atmosferą, oro srovių išnešiojami po didelius plotus ir nusėda ant žemės paviršiaus. Tada jie įtraukiami į biocheminės migracijos procesus, patenka į dirvožemį, paviršinius vandenis, augalus, maistą ir biologines grandines (Baturin 1997). Iš atmosferos radioaktyviosios medžiagos pasišalina su dulkėmis, gali būti išplautos su krituliais (Butkus et al. 2002). Pastaruoju metu kritinis sausumos ekosistemų komponentas, lemiantis radionuklidų migracijos intensyvumą landšaftuose ir mitybos grandyse, yra dirvožemis, kuris yra pagrindinis aplinkos taršos radionuklidais šaltinis. Po branduolinio ginklo bandymų ir Černobylio atominės elektrinės avarijos imti nagrinėti paplitusių radionuklidų migracijos dirvožemyje dėsningumai, vis intensyvesni tapo technologinės radiochemijos, nagrinėjančios dirbtinių radionuklidų elgseną aplinkoje, vykstant geologiniams, geofiziniams ir geocheminiams, procesams, tyrimai (Hoshi et al. 1994; Isaksson et al. 1995; Mažeika 2002). Padidėjusi aplinkos tarša ir faktas, kad jonizuojančioji spinduliuotė neturi saugios ribos, lėmė būtinybę stebėti ir įvertinti esamą taršą ir prognozuoti jos poveikį žmogui ir aplinkai. Siekiant gauti žinių apie radionuklidų paplitimą dirvožemyje, renkami bandiniai, ruošiami tyrimams ir tiriami. Daugelyje šalių dirvožemio bandiniai surenkami skirtingais metodais. Taip pat skirtingi mėginių paruošimo ir matavimo metodai. 403
Šio darbo pagrindinis tikslas apžvelgti pasaulyje, taip pat ir Lietuvoje, dirvožemio mėginių atrinkimo, paruošimo tyrimams būdus, supažindinti su svarbiausiais radiologinių tyrimų metodais, taikomais radionuklidų savitiesiems aktyvumais dirvožemyje nustatyti. Bandinio atrinkimas gali daryti didelę įtaką tyrimo rezultatams, todėl atrinkimas yra labai svarbus ir turi būti paremtas koncepcija, kuri leistų garantuoti, kad bandinys bus reprezentatyvus. Bandinių paėmimas ir paruošimas tyrimams Bandinių paėmimo ir paruošimo būdai yra labai įvairūs (Isaksson 2000; Kostiainen 2004). Daugelyje šalių, pavyzdžiui, Danijoje, Suomijoje, Švedijoje, Slovėnijoje, Portugalijoje, Latvijoje dirvožemio bandiniams paimti parenkamas plokščios teritorijos nesuardytu dirvožemiu, plotas, kuriame nėra medžių, krūmų, ar kitų objektų. Slovėnijoje ir Islandijoje taip pat reikalaujama, kad mėginių ėmimo vieta būtų atokiau (100 m) nuo gatvės, plento ar kelio ir ne arti griovio (tranšėjos ar kanalo). Ploto dydis, kuriame bus imami bandiniai, įvairiose šalyse skiriasi Suomijoje, Švedijoje ir Islandijoje jis nereglamentuojamas, o Danijoje bandiniai imami iš 4 4 m, Portugalijoje 1 1 m, Latvijoje 4 4 arba 5 5 m plotuose. Įvykus avarijai ir į aplinką patekus radioaktyviosioms medžiagoms, plotas, iš kurio bus imami bandiniai, yra kur kas mažesnis, nei įprasta: Danijoje 10 10 cm, Suomijoje 30 30 cm, Islandijoje bandiniai imami iš 100 m ilgio linijos. Atskiruose darbuose aprašomi mėginių ėmimo būdai kaip atskiro darbo dalis, dirvožemio mėginiai rekomenduojami imti 15 cm plastikiniu žiedu 5 cm gyliu iš 8 taškų (Tsukada et al. 2003). Bandiniams surinkti naudojami skirtingi prietaisai (1 pav.). Tai įvairaus skersmens plieniniai grąžtai, dirvožemio ėmikliai radionuklidų nustatymui sluoksniais, rėmeliai ėmimo plotui bei gyliui fiksuoti. Imamas bandinių skaičius, jų matmenys įvairiose šalyse taip pat skiriasi: Danijoje imami 6,5 cm skersmens ir 50 cm ilgio dirvožemio bandiniai vadinamoji šerdis arba kernas, Suomijoje imama 4 12 404
bandinių, kurių gylis nuo 5 iki 15 cm. Islandijoje imami 17 mm skerspjūvio ir 30 cm gylio, Švedijoje 10 cm gylio ir 5 15 cm skerspjūvio, Portugalijoje trys 8 cm skersmens ir 10 cm gylio kernai. Norvegijoje, prieš imant bandinius, nuo 0,25 m 2 ploto nugramdomas 0,5 cm dirvožemio sluoksnis. Tuomet imamas 5 cm (tiriant teršalų mobilumą ir migraciją taikant ekstrakcijos metodą) 10 20 cm gylio ir 5 15 cm skerspjūvio dirvožemio kernas. Iš kiekvieno 1 m 2 imami 4 bandiniai. Latvijoje imami 5 bandiniai, kuriems imti naudojami du prietaisai vienas leidžia paimti 10 cm skersmens ir 35 cm gylio kerną, kitas 10,4 10,4 5,0 cm bandinį. a) b) c) 1 pav. Dirvožemio bandinių ėmimo prietaisai: a) ir b) prietaisai, skirti dirvožemio bandiniui paimti tam tikru gyliu, vėliau bandinį padalinant atitinkamais sluoksniais vertikaliam radionuklidų pasiskirstymui ir migracijai į gilesnius sluoksnius nustatyti, c) dirvožemio bandinių ėmimo rėmelis paviršiniam dirvožemio sluoksniui paimti, kuriuo fiksuojamas ėmimo plotas ir gylis Surinkti bandiniai ruošiami tyrimams: dalijami, maišomi, džiovinami, išrenkami akmenys ir augalų šaknys, bandiniai sijojami. Danijoje mėginiai padalijamai sluoksniais nuo 3 iki 10 cm, kiekvienas iš sluoksnių ir visų mėginių vieno tipo sluoksniai sumaišomi. Gauti mėginiai džiovinami, sijojami, gerai sumaišomi ir sveriami. Bandiniai saugomi išdžiovinti. Suomijoje bandiniai dalijami į 0 2, 2 5, 5 10 ir 10 15 cm sluoksnius. Padalinti bandiniai sveriami, džiovinami 60 105 C temperatūroje iki nekintamo svorio, sijojami 2 mm stambumo sietais. Jei tyrimo rezultatai reikalingi skubiai 405
bandiniai nedžiovinami. Bandiniuose neutralizuojamas, pašalinamas ar kitaip sušvelninamas rūgščių poveikis. Bandiniai trumpą periodą gali būti saugomi šaldytuve, o jei saugojimo trukmė ilga išdžiovinti ar užšaldyti. Islandijoje integruotas bandinys iš maždaug 20 kernų sudedamas į tiesią liniją lygiais intervalais, dalijamas į 0 5, 5 10, 10 15 cm ir t. t. sluoksnius, džiovinamas, homogenizuojamas ir sijojamas 2 mm stambumo sietais. Bandiniai saugomi cilindriniuose induose kambario temperatūroje. Norvegijoje bandiniai dalijami į 1 2 cm sluoksnius, išrenkami akmenys, augalų šaknys, džiovinami, homogenizuojami ir sijojami per sietą. Bandiniai saugomi išdžiovinti ar užšaldyti. Švedijoje bandiniai dalijami į 0 2, 2 5, 5 10 cm storio sluoksnius, sveriami, džiovinami ir homogenizuojami. Slovėnijoje mėginiai sveriami, džiovinami kambario temperatūroje, vėliau džiovinami 50 60 C temperatūroje iki nekintamo svorio. Iš bandinių išrinkus akmenis, likusi bandinių dalis homogenizuojama, toliau bandiniai sijojami, supilami į indus ir pažymimi. Portugalijoje iš 1 m 2 surinkti bandiniai hermetiškai sandarinami plastikiniame maiše ir sužymimi. Gamtinių radionuklidų tyrimams specialiu prietaisu imami 4 cm skersmens kernai, kurie dalijami į 10 cm bandinius, pilami į maišelius ir sužymimi. Laboratorijoje kiekvienos rūšies bandiniai maišomi, homogenizuojami ir džiovinami 80 C temperatūroje per naktį, sijojami. Paruošti bandiniai saugomi plastikiniuose konteineriuose. Latvijoje iš bandinių pašalinti akmenys ir šaknys. Tada bandiniai talpinami į plastikinius indus, sužymimi. Laboratorijoje bandiniai sveriami, registruojami, suteikiamas identifikacinis numeris, džiovinami, sijojami 2 mm stambumo sietais. Lietuvoje naudojami dirvožemio paruošimo ir matavimo metodai panašūs į aprašytus, naudojamus kitose šalyse. Taip pat naudojami tiek kernų (didesnio ėmimo gylio) prietaisai, tiek rėmeliai arba žiedai paviršinio dirvožemio sluoksnio bandiniams imti. Paimti dirvožemio mėginiai, kurie skirti radionuklidų savitiesiems aktyvumams nustatyti įvairiuose dirvožemio sluoksniuose, identifikuojant vertikalios migracijos mastus, padalijami dažniausiai į 5 cm dydžio sluoksnius, vėliau juos tvarkant kiekvieną atskirai iki tyrimo. Dirvožemio bandinys prieš matavimą džiovinamas kambario 406
temperatūroje, sijojamas ir, sudėtas į tam tikros talpos indus, matuojamas gama spektrometrijos metodu. Dirvožemio taršos radionuklidais tyrimai mūsų šalyje buvo atliekami taikant skirtingas bandinių ėmimo metodikas. Lietuvos teritorijos dirvožemyje 137 Cs savitasis aktyvumas buvo išmatuotas 1992 m. padalijus teritoriją į palyginti vienodo dydžio kvadratus su 16 km kraštine (Butkus ir Lebedytė 2002). Ėminiai kiekviename taške imti iš 5 cm sluoksnio neariamame dirvožemyje, atviroje vietoje. Radiologinių tyrimų metodai Jonizuojančiosios spinduliuotės dalelėms, gama fotonams aptikti ir juos skleidžiančios radioaktyviosios medžiagos aktyvumui nustatyti sukurta daug metodų ir įvairių prietaisų (detektorių arba jutiklių). Metodai alfa, gama spektrometrija, beta radiometrinis metodas, papildomai taikant radionuklidų išskyrimą iš tiriamos medžiagos radiocheminiais metodais. Dažniausiai naudojami Geigerio Miulerio, Čerenkovo, proporcingieji, kibirkštiniai skaitikliai, Vilsono, burbulinės kameros, scintiliaciniai, puslaidininkiai jutikliai, elektretai (Butkus 2006). Gama spektrometrija tai matavimo metodas, kiekybiškai ir kokybiškai nustatantis gama spinduolių radioaktyviuosius izotopus. Gama spektrometru vadinamas įrenginys, kuris skirtas gama spinduliuotės spektrui matuoti. Šiuo metodu dažniausiai nustatomi cezio, kalio ( 40 K), torio ( 228 Th), radžio ( 226 Ra) radionuklidai, nes jų bandiniuose būna daugiausia. Gama spektrometrijoje laboratorijos sąlygomis naudojami stacionarūs gama spektrometrai, lauko sąlygomis in situ (nešiojamieji) gama spektrometrai. In situ spektrometrais matuojamas radionuklidų aktyvumas virš žemės paviršiaus. Tokiu atveju nereikia imti dirvožemio bandinių. Danijoje, Suomijoje, Islandijoje, Norvegijoje, Švedijoje, Portugalijoje ir Latvijoje populiariausi gama spektrometrai su puslaidininkiniais germanio (Ge), taip pat ir gryno germanio (HpGe) jutikliais. Rezultatai pateikiami Bq/kg (nedžiovinto mėginio), Bq/kg (sauso svorio) ir Bq/m 2 (Isaksson 2000). Lietuvoje naudojami puslaidininkiai germanio (ličio) Ge(Li), grynojo germanio (HpGe) ir 407
scintiliaciniai Nal(Tl) spektrometrai, rezultatai pateikiami Bq/kg ir Bq/m 2. (Butkus, Lebedytė 2002; Butkus, Beinaravičius 2002; Narmontas, Butkus 2003; Kiponas 2002). Beta spinduoliams, kurie globaliai pasklido po branduolinių bandymų, nustatyti taikomas radiocheminis išskyrimo metodas, vėliau matuojant beta daleles proporciniais skaitikliais arba radiometrais. Taikomi ir skysto scintiliatoriaus skaitikliai. Radiocheminiai metodai, dažniausiai naudojami dirvožemio mėginiams tirti, išskiriant beta spinduolius iš tiriamosios medžiagos, yra ekstrakcija organiniais tirpikliais, vėliau naudojant įvairius cheminius procesus tiriamajam radionuklidui paversti matuoti tinkama forma. Alfa spinduoliams, tokiems kaip urano, plutonio izotopai, taikoma alfa spektrometrija prieš tai radionuklidą išskyrus iš tiriamosios medžiagos ir sukoncentravus ant metalinės plokštelės elektrolizės būdu. Taikant alfa spektrometrinius metodus, galima nustatyti labai mažą alfa spinduolių aktyvumą tiriamajame bandinyje. Bandinių paėmimo, paruošimo tyrimams ir tyrimo metodų pasirinkimo principai Pateikus įvairiose šalyse naudojamų bandinių atrinkimo, paruošimo tyrimams bei tyrimų metodų apžvalgą, negalima išskirti geriausiojo, mat kiekvieno pasirinkimas grindžiamas tuo, kokį rezultatą tikimės gauti. Kaip jau buvo minėta, daugelyje šalių dirvožemio bandiniams paimti parenkamas plokščios teritorijos nesuardyto dirvožemio plotas, kuriame nėra medžių, krūmų, ar kitų objektų, kad jie nedarytų įtakos rezultatams. Tačiau tiriant medžių įtaką radionuklidų pasiskirstymui dirvožemyje, bandiniai imami aplink medžius. Renkantis bandinių paėmimo būdą, prietaisus bandiniams imti, visų pirma, atsižvelgiama į tai, kokiuose dirvožemio sluoksniuose norime nustatyti radionuklidus. Jiems nustatyti dirvožemio viršutiniame sluoksnyje renkamasi prietaisus paviršiniam dirvožemio sluoksniui paimti, kurie fiksuoja ėmimo plotą ir gylį, pavyzdžiui, rėmelius. Vertikaliam radionuklidų pasiskirstymui ir migracijai į gilesnius dirvožemio sluoksnius nustatyti naudojami kiti įrenginiai 408
skirti dirvožemio bandiniui paimti tam tikru gyliu, pavyzdžiui, plieniniai grąžtai ar dirvožemio ėmikliai radionuklidams nustatyti sluoksniais. Lietuvoje šiuo metu vieni aktualiausių yra 137 Cs tyrimai. Po Černobylio atominės elektrinės katastrofos praėjus daugiau kaip dvidešimčiai metų minėtasis radionuklidas dirvožemyje migravo į gilesnius sluoksius, todėl 137 Cs tyrimams bandiniai dažniausiai imami prietaisais, skirtais dirvožemio bandiniui paimti tam tikru gyliu, vėliau bandinį padalinant atitinkamais sluoksniais vertikaliam radionuklidų pasiskirstymui ir migracijai į gilesnius sluoksnius nustatyti. Radiologinio tyrimo metodo pasirinkimas priklauso nuo to, kokius radionuklidus tikimasi aptikti. Po branduolinio ginklo bandymų ir Černobylio atominės elektrinės katastrofos Lietuvoje, taip pat ir daugelyje kitų šalių, paplitus gama spinduoliams (ypač 137 Cs) aktualiausi tapo jų tyrimai, todėl plačiausiai taikomas gama spektrometrijos metodas. Kokį gama spektrometrą rinktis ar stacionarų, ar nešiojamąjį priklauso nuo to, kokiomis sąlygomis bus atliekamas tyrimas (ar lauko, ar laboratorijos). Išvados 1. Viena opiausių XX a. problemų aplinkos tarša dirbtinės kilmės radionuklidais. 2. Kritinis sausumos ekosistemų komponentas, lemiantis radionuklidų migracijos intensyvumą landšaftuose ir mitybos grandyse, yra dirvožemis, kuris yra pagrindinis aplinkos taršos radionuklidais šaltinis. 3. Įvairiose šalyse, taip pat ir Lietuvoje, dirvožemio bandiniai surenkami bei paruošiami matavimams skirtingais metodais, tačiau principinių skirtumų tarp šių metodų nėra. Metodai skiriasi tik savo paskirtimi: vieni naudojami, kai radionuklidai nustatomi tik dirvožemio viršutiniame sluoksnyje, kiti vertikaliam radionuklidų pasiskirstymui. 4. Daugelyje šalių radionuklidų matavimui dirvožemio bandiniuose plačiausiai naudojamas gama spektrometrijos metodas, 409
kuriuo nustatomi tiek gamtinės kilmės, tiek antropogeninės taršos radionuklidai. Literatūra Baturin, V. A. 1997. Vertical migration of radionuclides in soil of east Ural track and it influance on intersity or outgoing radiation, Atomic energy 82b: 44 48. Butkus, D.; Beinaravičius R.; Narmontas A. 2002. Radionuklidų migracija sistemoje dirva medis, Aplinkos inžinerija 10(3): 116 120. Butkus, D; Beinaravičius, R. 2002. Medžio įtaka 137 Cs pasiskirstymui dirvožemyje, Sveikatos mokslai 2: 56 58. Butkus, D. 2006. Jonizuojančioji spinduliuotė aplinkoje. Vilnius: Technika. 292 p. Butkus, D.; Lebedytė, M. 2002. Ilgalaikės dirvožemių užtaršos 137 Cs kaita Lietuvoje, Sveikatos mokslai 2: 21 23. Hoshi, M.; Yamamoto, M.; Kawamura, H. 1994. Fallout radioactivity in soil and food samples in the Ukraine: measurments of iodine, plutonium, cesium, and strontium isotopes, Health Physics 67(2): 187 191. Isaksson, M. 2000. Sampling methods. A survey of methods in use in the Nordic countries. Goteborg University, Sweden. 17 p. Isaksson, M.; Erlandsson, B. 1995. Experimental determination of the vertical and horizontal distribution of 137 Cs in the ground, Environmental Radioactivity 27(2): 141 160. Kiponas, D. 2002. 137 Cs migracija mitybinėje grandinėje miško augalas gyvūnas žmogus, Sveikatos mokslai 2: 45 48. Kostiainen, E. 2004. Soil sampling and analysis in STUK, Finland. Materials of Workshop Harmonisation of Sampling and Measurement techniques for the Control of Radioactively Contaminated Soils, 8 10 December, Karlsruhe, Germany (in CD). Mackevičius, S. 2004. Projektas BPD2004 ESF 2.4.0 01 04/0157 Naujausių gamtos mokslo žinių sklaidos mokytojams tinklas. Radiacijos baimė: gandai ir tikrovė. 36 p. Mažeika, J. 2002. Radionuclides in geoenvironment of Lithuania. Vilnius. 215 p. Narmontas, A.; Butkus, D. 2003. 137 Cs ir 40 K pasiskirstymo dirvožemyje po medžių laja įvertinimas, Sveikatos mokslai 3: 59 64. 410
Tsukada, H.; Hisamatsu, S.; Inaba, J. 2003. Transfer of 137 Cs and stable Cs in soil grass milk pathway in Aomori. Japan, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry 255(3): 455 458. REVIEW OF METHODS FOR SOIL SAMPLING AND RADIOLOGICAL INVESTIGATIONS L. Svirplytė Summary Article describes methods of sampling, preparation and analysis of soil samples. The contamination of environment by man-made radionuclides started in 20 century. Methods for the investigation of concentrations of radionuclides in soil are developed periodically. The methods applied for the soil sampling and counting are different in countries however no essential differences are in these methods, only two strategies of sampling are used typically the sampling of the surface and core sampling for the estimation of the vertical migration of radionuclides. Article gives review of soil sampling methods and strategies applied in different countries and in Lithuania as well. The main methods for investigation of radionuclides are described in article alpha and gamma spectrometry, beta radiometry. 411